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二次有機エアロゾル中の低揮発性成分の生成過程に関する研究(平成 31年度)
Studies on the formation mechanisms of low-volatile compounds in secondary organic aerosols

予算区分
AO 所内公募A
研究課題コード
1820AO001
開始/終了年度
2018~2020年
キーワード(日本語)
二次有機エアロゾル,揮発特性,温度依存,酸性度,エアロゾル収率
キーワード(英語)
secondary orgaic aerosol, volatility, temperature depencency, acidity, aerosol yield

研究概要

人為起源(自動車など)・自然起源(植物など)から放出される揮発性有機化合物(VOC)は大気中の光酸化反応によって二次生成粒子(二次有機エアロゾル、SOA)を生成する。SOAは、人への健康被害が特に懸念されている。これまでの知見では、計算で得られるSOA生成量は実際の観測の値に対して、過小評価していることが知られている。観測とモデルのギャップの要因の一つとして考えられるのは、SOA生成過程での低〜不揮発性成分(本研究では、低揮発性成分と呼ぶ)の生成機構の理解が不十分で、モデルに十分に取り入れられていないことが考えられている。大気化学輸送モデルのSOAモジュールには、最近の知見の低揮発性成分の生成過程が導入されているが、それを検証する実験的なデータが不足している。本研究では、実大気により近い環境下でチャンバー実験とエアロゾル表面反応実験を行い、低揮発性成分の生成過程の環境要因依存性について調べる。実大気エアロゾルとラボ実験結果を比較しながら、二次有機エアロゾル生成機構の正確な理解を目指し、モデルによるエアロゾル量の計算の精緻化に貢献する。

研究の性格

  • 主たるもの:基礎科学研究
  • 従たるもの:技術開発・評価

全体計画

 本研究は、(1)二次有機エアロゾルの生成収率及び揮発性分布の温度依存性とシード粒子の酸性度依存性の研究、(2)液滴表面で起こる不均一反応の温度・酸性度依存性の研究、(3)実大気サンプル分析による低揮発性有機化合物の検出と生成機構の推定、の3つのサブテーマから構成される。
 サブテーマ1では、大気化学輸送モデルに組み込まれているSOA生成機構の検証ができるように、温度とシード粒子酸性度を変化させて、SOA収率と揮発性分布のデータを実験的に得る。具体的には、1m3のテフロンバッグを大型の恒温装置に入れて、温度を変えた(3点程度)反応実験を行えるように設備を整える。光照射実験も行えるように恒温装置内にランプシステムも導入する。反応実験にはシード粒子を入れて行い、中性の時と、酸性度を変化させて(2点程度)実験を行う。各条件で、エアロゾル収率を決定するのと、SOAをフィルター捕集してLC/MS分析して、揮発性分布を見積もる。反応系は、モノテルペンのオゾン酸化反応とOH酸化反応とする。
 サブテーマ2では、液滴表面で起こる反応が温度と酸性度にどのように依存するのかを調べる。反応系はサブテーマ1と共通のモノテルペンの酸化反応で行う。表面反応固有の生成物や液滴固有の表面反応生成物を検出し、その反応機構を考察する。
 サブテーマ3では、本研究で調べる低揮発性有機化合物が実大気ではどのように分布しているのか、実大気フィルター試料で調べる。分析は、LC/MSでエアロゾル有機成分を検出し、ラボ実験の生成物と比較する。実大気フィルター試料としては、都市域のもの、森林サイトのもの、リモート地域のものを所有しており、比較的乾燥地域のもの、あるいは湿潤地域にものに分かれるので、VOCのソース、雲過程における不均一反応の有無の違いを検出する。

今年度の研究概要

 サプテーマ1では、α-ピネンのオゾン酸化反応系での実験を行う。反応実験温度は、5℃、15℃、25℃の3点を考えている。シード粒子は、中性・酸性の2種類で行う。エアロゾル収率の決定は、各温度で、中性と酸性シード粒子存在下で決定する。エアロゾル収率の決定には同じ温度、同じシード粒子で、初期反応物濃度を変えて、少なくとも5つの実験を行い、収率曲線を求めることを考えている。各条件(温度、シード粒子)の代表的な実験で、エアロゾルの捕集を行い、LC/MSで分析して、エアロゾル成分の帰属、揮発性分布を求める)。
サブテーマ2では、モノテルペンと気体OHラジカルによる不均一ラジカル反応機構の研究を行う。本実験では、モノテルペンを含む水/アセトニトリルのマイクロジェットにH2O2/O2ガスを吹き付け、同時に213nmのレーザー光を照射する。マイクロジェットの気液界面付近でOHラジカルが発生し、マイクロジェットの表面に取り込まれ、そこでモノテルペンと反応する。
サブテーマ3では、実大気エアロゾルフィルター試料として、北海道大学・宮助教のグループとの共同研究として、北海道大学苫小牧研究林(比較的乾燥)で捕集されたエアロゾル試料(期間:2013年1〜12月)を分析する。国立環境研究所は、LC/MSでの分析、FTIRでの分析を行い、。北海道大学て分析されたガスクロマトグラフィ/質量分析法(GC/MS)等での分析結果とともに考察する。

外部との連携

FU, Pingqin(中国科学院大気物理研究所・教授)、宮崎雄三(北海道大学低温科学研究所・助教)、TAKAHAMA, Satoshi(スイス連邦工科大学ローザンヌ校・助教)、石塚紳之介(JSPS特別研究員)、戸野倉賢一(東京大学・教授)、IINUMA Yoshiteru(沖縄科学技術大学院大学)、熊谷貴美代(群馬県衛生環境研究所・独立研究員)と協力して推進

課題代表者

猪俣 敏

  • 地球システム領域
    地球大気化学研究室
  • 主席研究員
  • 博士(理学)
  • 理学 ,化学
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担当者