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気相・液相反応メカニズムに基づいた有機エアロゾルのモデル開発と物理化学特性解明(平成 31年度)
Model development and understanding of physicochemical properties of organic aerosol based on gas- and aqueous- phase reaction mechanisms

予算区分
CD 文科-科研費
研究課題コード
1719CD018
開始/終了年度
2017~2019年
キーワード(日本語)
有機エアロゾル,反応メカニズム
キーワード(英語)
organic aerosol,chemical mechanism

研究概要

重要な大気汚染物質である有機エアロゾル(OA)の数値モデリングはここ十年で急速に進展したものの未だ半経験的な数値モデルが主流であり、化学反応の本質的な理解に基づいていない。本研究では、気相反応や粒子相反応の化学メカニズムを基にしたOAモデルを構築する。なかでも、気相反応として半揮発性の揮発性有機化合物(SVOC)の多段階酸化反応、粒子相反応として硝酸エステル・硫酸エステルの生成や、カルボニル化合物の重合反応などを明示的に計算するメカニズムモデルを新たに構築する。さらに、これらの化学反応メカニズムに基づいて、半経験的モデル(揮発性基底関数(VBS)モデル)を高度化して、二次有機エアロゾル(SOA)の生成過程や動態を明らかにするとともに、開発したモデルを微小粒子状物質(PM2.5)の予測計算や健康影響評価に活用する。

研究の性格

  • 主たるもの:基礎科学研究
  • 従たるもの:

全体計画

平成29年度には、気相反応の化学メカニズムモデルを構築するために、飽和蒸気圧や活量係数を推計するとともに、これらを考慮した化学メカニズムをモデル化する。また、化学メカニズムで記述されるSVOCの多段階酸化反応を半経験的モデルへ反映する。平成30年度には、気相反応メカニズムにおける化学成分との整合を取りながら液相反応の化学メカニズムモデルを構築するとともに、半経験的モデルへ適用する。合わせて重合反応を新たにモデル化することで、気相反応メカズムで考慮されていない、低揮発性SOAの生成過程を取り扱う。平成31年度には、これらのエアロゾルモデルをボックスモデルと3次元モデルに実装して、新規に考慮したSOA生成プロセスの寄与を評価するとともに、これらのモデルを活用してSOAの物理化学特性を明らかとする。

今年度の研究概要

本年度は、主に液相反応のモデル化とモデル全体の検証に取り組む。
第一に、SOAの生成分解速度の相対湿度依存性を基に、液相反応の寄与評価を行う。特に、液相反応により生成される高次酸化生成物の生成量などを評価する。
第二に、主要なSOA前駆体である芳香族炭化水素とモノテルペンから生成されたSOAの生成収率や有機成分、揮発性分布や蒸発特性の室内実験データを基に、本モデルで計算されるSOAの有機成分濃度や重合体の割合を含む物理化学特性を検証する。
合わせて、大気中のSOAの有機成分濃度や揮発性分布の実測データを基に三次元モデルの計算結果を検証する。これらの検証を経て開発されたモデルをもとに、新規に考慮したSOA生成プロセスが大気中のSOA濃度や発生源寄与推計に与える影響を評価する。

課題代表者

森野 悠

  • 地域環境研究センター
    大気環境モデリング研究室
  • 主任研究員
  • 博士(理学)
  • 地学
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