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革新的モデルと観測・室内実験による有機エアロゾルの生成機構と起源の解明(平成 30年度)
Model, Field, and Laboratory Studies on Source Apportionment of Anthropogenic and Biogenic Organic Aerosol

予算区分
BA 環境-推進費(委託費) 5-1801
研究課題コード
1820BA001
開始/終了年度
2018~2020年
キーワード(日本語)
有機エアロゾル,PM2.5
キーワード(英語)
Organic Aerosol,PM2.5

研究概要

本研究では、PM2.5の中でも特に動態・発生源が未解明でモデル予測の困難な有機エアロゾルに着目し、室内実験・フィールド観測に基づいて、有機エアロゾルの生成機構と起源解明を可能とする革新的な有機エアロゾルモデルを開発する。第一に、二次有機エアロゾル(SOA)の生成時と蒸発時とでガス粒子分配が異なる履歴効果を再現するために、オリゴマー生成等を考慮した速度論モデルを開発する。現在のガス粒子平衡モデルではSOAの蒸発速度を大きく過大評価しているが、新たに速度論モデルの開発・導入することで、SOA寿命の再現性を向上させる。第二に、現在のモデルで考慮されていない凝縮性ダスト(煙道ではガス態で排出直後に粒子化する成分)の排出量データとその変質過程をモデルに導入する。燃焼発生源での排出源調査の測定条件を精査して、蒸気圧ごとの凝縮性ダストの排出量データを推計するとともに、チャンバーでの凝縮性ダスト酸化実験を基にその変質過程をモデル化・検証する。第三に、人為起源SOAの有機マーカーを含む大気観測を行い、そのデータを基にレセプターモデルによって有機エアロゾルの起源を推計して、フォワードモデルにおける有機エアロゾルモジュールの検証・高度化につなげる。人為起源SOAの有機マーカーは、これまでほとんどレセプターモデルで利用されていないが、ここ数年で有機酸やアルコールなどいくつかの指標成分が提案されている。これらの分析・観測手法を確立するとともに、チャンバーを用いたSOA生成実験で指標性を評価して、起源推計に利用する成分を絞り込む。これらの取り組みにより、特にこれまで推計が困難だった揮発性有機化合物(VOC)規制対象発生源や固定燃焼発生源の有機エアロゾルに対する寄与を推計可能とする。

研究の性格

  • 主たるもの:基礎科学研究
  • 従たるもの:行政支援調査・研究

全体計画

平成30年度:人為起源VOCからのSOA生成実験を実施してオリゴマー等の高分子化合物の生成収率やSOA蒸発特性を明らかとするとともに、オリゴマーの不可逆的生成を考慮した速度論モデル開発に着手する。また、人為起源SOAマーカーの分析手法を検討して、SOA生成実験で測定精度を評価するとともに、有機マーカーの指標性に関する情報をサブテーマ(2)(3)に情報を提供する。合わせて、冬季に大気観測を実施して有機粒子成分などの分析に利用する試料を採取する。
平成31年度:チャンバー実験結果を基に、SOA速度論モデルを構築・検証する。また、SOAマーカーの分析手法を確立するとともに室内実験を基に指標性・安定性を評価して、大気試料から分析する有機成分を提言する。夏季に大気観測を実施するとともに、有機マーカーなどを分析する。この分析結果から有機エアロゾルの挙動を考察するとともに、有機マーカーを含む大気観測データを用いたレセプターモデルの計算に着手する。
平成32年度:前年度までに取得した大気試料を基に有機マーカーを分析するとともに、気象解析などと合わせて、有機エアロゾルの濃度変動要因を解明する。また、複数のレセプターモデル間により有機エアロゾルの起源推計結果を相互検証する。さらに、フォワードモデルとレセプターモデルで計算された有機エアロゾル・PM2.5の起源推計結果を相互検証して、フォワードモデルを検証・精緻化するとともに、改良したフォワードモデルとレセプターモデルの結果を基に、信頼性の高い有機エアロゾルの起源推計結果を提示する。

今年度の研究概要

●サブテーマ(1):スモッグチャンバーを用いた人為起源VOC(芳香族炭化水素)の酸化実験を、反応条件(NOx濃度など)を変えて実施する。オリゴマーや高酸化有機化合物などの測定結果を基に、SOA速度論モデルの開発に着手し、オリゴマー生成能の条件依存性などをモデル化する。また、室内実験から有機マーカーの指標性を評価して、情報をサブテーマ(2)(3)に情報を提供する。合わせて、排出インベントリにおける燃焼発生源での排出係数測定条件を精査して、凝縮性ダストの排出量データを構築する。
●サブテーマ(2):既往研究(推進費5-1403)により分析手法を確立した有機マーカーに加えて、新たに人為起源SOAマーカー(特に人為起源の2,3-ジヒドロキシ-4-オキソペンタン酸や4-ヒドロキシ-3-ニトロベンジルアルコールなど)の分析手法を検討する(誘導体化GC/MS法、HPLC法など)。また、予備観測により取得した実試料を用いて、実大気測定の方針・条件を決定する。冬季に都市(東京都江東区)・郊外(群馬県前橋市)・森林(群馬県赤城山)の各地点において昼夜別に大気試料採取を行う。
●サブテーマ(3):化学質量収支モデル(CMB)に入力する排出源プロファイルや、正値行列因子分解モデル(PMF)、SOAトレーサー法などで利用する有機指標成分の選択など、レセプターモデルの解析条件について検討する。また、サブテーマ(2)から提供された冬季の観測データを用いて、CMBおよびSOAトレーサー法による起源推計に着手する。

外部との連携

群馬県衛生環境研究所、高崎経済大学、名古屋市環境科学調査センター、東京都環境科学研究所

課題代表者

森野 悠

  • 地域環境研究センター
    大気環境モデリング研究室
  • 主任研究員
  • 博士(理学)
  • 地学
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担当者