記者発表 2010年5月17日

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東アジアにおけるフッ素系温室効果気体(HCFC類、HFC類、PFC類)の
排出実態を解明

(筑波研究学園都市記者会、環境省 記者クラブ同時配付 )

平成22年 5月 17日(月)
独立行政法人国立環境研究所
化学環境研究領域
動態化学研究室
室       長: 横内 陽子(029-850-2549)
研  究  員: 斉藤 拓也(029-850-2859)
地球環境研究センター
センター長: 笹野 泰弘(029-850-2444)
炭素循環研究室
室       長: 向井 人史(029-850-2536)


国立環境研究所は、沖縄県波照間島と北海道落石岬において代替フロンを含むフッ素系温室効果気体の高精度・高頻度モニタリングを実施しています。このたびこれらの観測を活用した国際共同研究を行い、大気観測から排出量を推定するトップダウンアプローチにより、東アジアにおけるフッ素系温室効果気体の詳細な排出分布を初めて明らかにしました。

本研究のうち、論文1(添付資料)では、ノルウェー大気研究所、ソウル大学、ブリストル大学、カリフォルニア大学、スイス連邦素材科学技術研究所(EMPA)、北京大学および中国気象アカデミーと共同で、強力な温室効果気体であり、大気中濃度が増加しているハイドロクロロフルオロカーボン(HCFC)類(HCFC-22, HCFC-141b, HCFC-142b)とハイドロフルオロカーボン(HFC)類(HFC-23, HFC-134a, HFC-152a)の排出分布解析に取り組みました。波照間島・落石岬と、韓国のGosan、中国のShangdianziの各ステーションにおける観測と輸送モデルを組み合わせた解析により、2008年の東アジアにおける地域別排出量(中国、北朝鮮、韓国、日本、台湾)を求めました。計算結果は、いずれのガスも中国からの排出量が群を抜いて大きく、世界的に見ても相当の割合を占めることを示しました。また、HFC-23排出分布の計算結果には、この化合物の主要な排出源であるHCFC-22生産工場の所在地との対応も見られました。

論文2(添付資料)では、ノルウェー大気研究所および産業技術総合研究所と共同で、非常に強力な温室効果気体であるパーフルオロカーボン(PFC)類(PFC-116, PFC-218, PFC-318)の波照間島および落石岬における観測データをもとに同様な解析を行いました。その結果、全世界から排出される量の約40%(PFC-116)から75%以上(PFC-218、PFC-318)に相当する大量のPFC類が東アジアから放出されていることが明らかとなりました。

本研究は、環境省地球環境保全試験研究費(地球一括計上)「東アジアにおけるハロゲン系温室効果気体の排出に関する観測研究」により実施されました。本研究をまとめた論文は、4月16日発行の国際学術誌「Atmospheric Chemistry and Physics」(論文1)および5月4日発行の「Environmental Science & Technology(web版)」(論文2)に掲載されました。

【添付資料】

発表論文1: Stohl, A.; Kim, J.; Li, S.; O'Doherty, S.; Mühle, J.; Salameh, P. K.; Saito, T.; Vollmer, M. K.; Wan, D.; Weiss, R. F.; Yao, B.; Yokouchi, Y.; Zhou, L. X., Hydrochlorofluorocarbon and hydrofluorocarbon emissions in East Asia determined by inverse modeling(東アジアにおけるハイドロクロロフルオロカーボンとハイドロフルオロカーボン排出量の決定). Atmos. Chem. Phys. 2010, 10 (8), 3545-3560.

発表論文2: Saito, T.; Yokouchi, Y.; Stohl, A.; Taguchi, S.; Mukai, H., Large Emissions of Perfluorocarbons in East Asia Deduced from Continuous Atmospheric Measurements(大気観測から推定された東アジアにおけるパーフルオロカーボンの大量放出). Environ. Sci. Technol. 2010, 10.1021/es1001488.

(発表論文1:)
東アジアにおけるハイドロクロロフルオロカーボンとハイドロフルオロカーボン排出量の決定 (Hydrochlorofluorocarbon and hydrofluorocarbon emissions in East Asia determined by inverse modeling)

Stohl, A.; Kim, J.; Li, S.; O'Doherty, S.; Muhle, J.; Salameh, P. K.; Saito, T.; Vollmer, M. K.; Wan, D.; Weiss, R. F.; Yao, B.; Yokouchi, Y.; Zhou, L. X., Atmos. Chem. Phys. 2010, 10(8), 3545-3560.

1.背景

成層圏オゾン破壊物質であるクロロフルオロカーボン(CFC)類やトリクロロエタン、ハロン類の排出はモントリオール議定書による削減計画に従い、過去10年の間に大幅に減少した。暫定的な代替物質であるHCFC類の排出も削減対象となっているが、発展途上国では排出量が増え続け、その結果大気中濃度は増加している1)。このHCFC類はさらにオゾンを壊さないHFC類への代替が進んでいるが、これらは強力な温室効果気体である。そのため、地球温暖化防止のための京都議定書において、HFC類は、二酸化炭素、メタン、亜酸化窒素、パーフルオロカーボン(PFC)類、六フッ化硫黄(SF6)と共に削減対象となり、先進国では排出実態の報告が義務付けられている。(なお、CFC類とHCFC類も温室効果気体であるが、すでにモントリオール議定書で規制されているため、京都議定書では規制対象とされていない。)

一般に人為汚染物質の排出量の推定については、経済データなど排出源側の調査に基づくボトムアップ方式と、大気中濃度の分布・変動を解析するトップダウン方式がある。東アジアにおけるHCFC類やHFC類の排出量については、地域や化合物によって排出統計量がなかったり、信頼性に問題があるためボトムアップ方式で全容を把握することは困難であり、トップダウン方式の排出源解析に期待がかかっていた。そのため、国立環境研究所では2004年にアジア初のフッ素系温室効果気体の高頻度観測を波照間島で開始し2)、次いで2006年から落石岬で観測を開始した。中国では同年北京近傍のShangdianziで、韓国では2007年に済州島のGosanで同様の観測が開始された。

これまで、東アジアにおけるフッ素系温室効果気体排出量のトップダウン解析例は、汚染の影響を受けた気塊中の化合物濃度比を使うトレーサー比法によって、波照間島の観測から特定成分の中国からの排出量を推定したものと2)、相模湾上空の観測から日本の排出量を推計したもの3)だけであった。しかし、トレーサー比法では、汚染の影響を直接受ける地域以外に応用することは難しいという限界があり、詳細な排出分布を得るためには、モデルを活用することが必要になる。2009年に初めて東アジアを含んだ観測とモデルの融合研究が報告されたが4)、対象成分が限られ、またアジアの観測点として波照間島のデータのみが使われたため、中国と日本以外の地域からの排出実態は明らかにされなかった。

このような背景の下、本国際共同研究では、東アジアの4ステーションのデータとモデルを使ったトップダウン解析が可能になり、HCFC類とHFC類について日本、中国、韓国、北朝鮮、台湾からの国別排出量と、地域内の排出分布を明らかにすることができた。

2.方法

東アジアにおいて、HCFC類、HFC類を含む大気中ハロゲン化合物の高精度・高頻度モニタリングを実施している4ステーション(日本の波照間島ステーションと落石岬ステーション、韓国のGosanステーション、中国のShangdianziステーション)のデータを利用して排出量分布の解析を行った。本研究の解析対象化合物はHCFC-22, HCFC-141b, HCFC-142b、HFC-23, HFC-134a, HFC-152aの6成分とした(ただし、ShangdianziステーションではHCFC-22とHCFC-142bのみ)。

モデル計算では、まず、それぞれの化合物について、現時点で最良と考えられる排出源分布を仮定する。次に、この排出源分布を基に大気輸送モデルFLEXPART5,6)によって各ステーションにおける各成分の時系列データを計算する。この計算結果が、実際に観測された濃度変化に近づくように排出源の分布を変化させながら繰り返し計算を行い、最終的に実測値と最もよく合う排出源分布を導き出す。モデル計算の水平解像度は1゜×1゜である。

3.結果と考察

大気輸送モデルは各ステーションにおける濃度変化を概ね再現し、特に落石と波照間のデータについては、計算結果と観測値の間に非常に良い一致が見られた。対象とした3種のHFCと3種のHCFCについて、排出分布マップが得られた。図1にはHFC-23の例を示す。HFC-23は大気寿命が長く(246年)、単位重量当たりで二酸化炭素の14300倍という非常に強い温室効果を持つ7)。この化合物は、大半がHCFC-22生産の副産物として非意図的に放出されている8)。先進国では排ガスの加熱処理やプロセスの最適化などによって排出はかなり低く抑えられているが、発展途上国ではまだ十分な対応ができていない所がある。図1でHFC-23の排出量が特に多い地域は、中国のHCFC-22生産工場(米印)と一致していることが分かる。このことは、本研究に用いた観測データとモデル解析が非常に精度の高い排出源マップを与えていることを示すものである。

国別に2008年の排出量最適見積もりを集計したところ、東アジアでは中国の寄与が67%(HFC-134a)〜93%(HFC-23)を占め、日本の寄与が3%(HFC-23)〜19%(HFC-152a)を占めた。中国からの2008年における排出量の最適見積もりはHCFC-22: 65.3±6.6 kt/年 (世界の17%), HCFC-141b: 12.1±1.6kt/年(22%), HCFC-142b: 7.3±0.7kt/年(17%), HFC-134a: 12.9±1.7 kt/年(9%), HFC-152a; 3.4±0.5 kt/年(7%), HFC-23: 6.2±0.7 kt/年(>50%)であった。

図1.2008年のHFC-23排出量分布の最適見積もり

図1.2008年のHFC-23排出量分布の最適見積もり

黒丸は観測ステーション、米印は中国と日本国内におけるHCFC-22の生産工場の位置を示す。 なお、Shangdianziでは, HFC-23が測定されていないため、この解析は波照間、落石、Gosanの3ステーションのデータを用いて行った。

4.今後の課題

本研究で解析対象としたHCFC類、HFC類のほかにも、SF6、CFC類などのフッ素系温室効果気体が多くあり、これらについても実態解明が急がれる。また、アジアではフッ素系温室効果気体を高精度・高頻度に観測できるステーションは本研究で取り上げた4か所だけであり、この観測網ではインドや東南アジア各国という経済成長著しい発展途上国の排出量について解析することができない。今後はこれらの地域をカバーできる観測体制を構築することが重要である。

参考文献

1) Montzka, S. A., Hall, B. D., and Elkins, J. W.: Accelerated increases observed for hydrochlorofluorocarbons since 2004 in the global atmosphere, Geophys. Res. Lett., 36, L03804, doi:10.129/2008GL036475, 2009

2) Yokouchi, Y., Taguchi, S., Saito, T., Tohjima, Y., Tanimoto, H., and Mukai, H.: High-frequency measurements of HFCs at a remote site in east Asia and their implications for Chinese emissions, Geophys. Res. Lett., 33, L21814, doi:10.1029/2006GL026403, 2006.

3) Yokouchi, Y., Inagaki, T., Yazawa, K., Tamaru, T., Enomoto, T., and Izumi, K.: Estimates of ratios of anthropogenic halocarbon emissions from Japan based on aircraft monitoring over Sagami Bay, Japan, J. Geophys. Res., 110, D06301, doi:10.1029/2004JD005320, 2005.

4) Stohl, A., Seibert, P., Arduini, J., Eckhardt, S., Fraser, P., et al.: An analytical inversion method for determining regional and global emissions of greenhouse gases: Sensitivity studies and application to halocarbons, Atmos. Chem. Phys., 9, 1597–1620, 2009.

5) Stohl, A., Hittenberger, M., and Wotawa, G.: Validation of the Lagrangian particle dispersion model FLEXPART against large scale tracer experiment data, Atmos. Environ., 32, 4245–4264, 1998.

6) Stohl, A., Forster, C., Frank, A., Seibert, P., and Wotawa, G.: Technical note: The Lagrangian particle dispersion model FLEXPART version 6.2., Atmos. Chem. Phys., 5, 2461–2474, 2005, http://www.atmos-chem-phys.net/5/2461/2005/.

7) IPCC, Climate Change 2007: The Physical Science Basis. Contribution of Working Group I to the Fourth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change. Cambridge Univ. Press: Cambridge, United Kingdom and New York, NY, USA, 2007; p 996.

8) McCulloch, A., Lindley, A. A.: Global emissions of HFC-23 estimated to the year 2015, Atmos. Environ., 41, 1560–1566, 2007.

(発表論文2:)
大気観測から推定された東アジアにおけるパーフルオロカーボンの大量放出
(Large Emissions of Perfluorocarbons in East Asia Deduced from Continuous Atmospheric Measurements)

Saito, T.; Yokouchi, Y.; Stohl, A.; Taguchi, S.; Mukai, H., Environmental Science & Technology, 2010, 10.1021/es1001488.

1.背景

大気中で極めて安定に存在するパーフルオロカーボン類(PFC、大気寿命:数千年〜数万年)は、単位重量辺りで二酸化炭素の約1万倍という非常に強い温室効果を持つ(1)。ほとんどのPFC類(PFC-14を除く)は、人為的に作り出されたものであり、半導体部品の製造工程で使用される他に、アルミニウムの精錬過程における副産物として発生する。これまで、こうした関連産業などから排出されたPFC類は、分解されることなく大気中に蓄積され続けてきたが、それらによる気候への影響が懸念されたことを受け、地球温暖化防止のための京都議定書による削減対象となった。これにより、PFC類の国別排出量が報告され国際的に集計されることになったが、この報告義務は京都議定書の締約国に限られており、日本以外の東アジア各国には適用されない。東アジアは、アルミニウムや半導体部品の世界最大の生産拠点であり、PFC類の重要な排出域となっている可能性があるにも関わらず、その排出実態は全く把握されていないのが現状である。そこで本研究では、沖縄県波照間島と北海道落石岬において実施した大気中PFC類(PFC-116, PFC-218, PFC-318)の高頻度・高精度観測を基に、大気輸送モデルを使った解析を行い、東アジアにおけるPFC類の地域別排出量を推定した。

2.方法

沖縄県波照間島及び北海道落石岬の国立環境研究所モニタリングステーションにおいて、大気中PFC類の高頻度・高精度観測を実施した。観測データは二つの手法(トレーサー比法及び逆問題法)を用いて解析し、東アジア(中国、日本、北朝鮮、韓国、台湾)におけるPFC類の国別排出量の推定を行った(トレーサー比法については中国、日本、台湾のみ)。トレーサー比法は、特定の国のみによる汚染を受けた空気塊を大気輸送モデルSTAG(2)によって抽出し、それら汚染空気塊におけるPFC濃度の増分、あらかじめ排出量が推定されている成分(ここではHCFC-22)の濃度増分、更にHCFC-22の国別排出量を使って、PFC類の国別排出量を推定するものである。逆問題法では、まず、各成分について、現時点で最良と考えられる排出源分布を仮定する。次に、この排出源分布を基に大気輸送モデルFLEXPART(3)によって各ステーションにおける各成分の時系列データを計算する。この計算結果が、実際に観測された濃度変化に近づくように排出源の分布を変化させながら繰り返し計算を行い、最終的に実測値と最もよく合う排出源分布を導き出す。

3.結果と考察

大気観測の結果、PFC類のベースライン濃度は、数ppt(1pptは体積混合比で一兆分の一)以下と非常に低いが、年1〜3%程度で増加していることが明らかとなった。また、それらの濃度は、上海など東アジアの都市域上空を通って輸送されてきた空気塊において増加していたことから、東アジア域から大量のPFC類が排出されていると考えられた。2つの手法によって推定された国別のPFC排出量は、誤差範囲内で概ね一致していた(ただし、トレーサー比法による推定値は比較的大きな誤差を伴っていた。また、中国からのPFC-318排出量についてはトレーサー比法による過大見積りが示唆された)。逆問題法によって推定された東アジア全域におけるPFC排出量は、PFC-116:0.859 kt/年、PFC-218:0.310 kt/年、PFC-318:0.562 kt/年であった。これらは、全世界からのPFC排出量(ベースライン濃度の経年増加率から推定)の40%(PFC-116)から75%以上(PFC-218、PFC-318)にも相当したことから、東アジアはPFC類の非常に大きな排出域となっていることが初めて示された(図1)。中でも中国は東アジア全体のPFC排出量の半分以上を占める最大の排出国であった。中国は世界最大のアルミニウム生産国であるが、これに由来するPFC類の排出(アルミニウム生産量の統計値と生産量当りのPFC排出量から推定)は、PFC-116排出量の約3割に過ぎず、中国からのPFC類の排出には半導体産業などアルミニウム産業以外の寄与が大きいと考えられた。中国に次いで排出量の多かった日本については、アルミニウム産業による排出(4)は無視できるほど小さく、PFC排出量の大部分が半導体産業などに由来すると考えられた。一方、世界の半導体市場におけるリーダー国である日本、韓国、台湾によるPFC排出量は、全世界の16%(PFC-116)から35%(PFC-218)と比較的小さいことがわかった。この結果は、これらの国の半導体産業による自主的なPFC削減プログラムが奏功していることを示唆した。

図1.逆問題法によって推定された東アジアにおける国別PFC排出量と全世界からのPFC排出量推定値との比較

4.今後の課題

本研究によって、東アジアから大量のPFC類が大気に排出されていることが初めて明らかとなった。しかし、推定されたPFCの排出量は、観測やモデルに起因する不確実性を伴っている。特に、観測データにはPFC類の大気中濃度が極めて低いことなどによる測定誤差があるため、今後は測定法の更なる精緻化などを通して、推定値の不確実性を低減していく必要がある。

参考文献

(1) IPCC, Climate Change 2007: The Physical Science Basis. Contribution of Working Group I to the Fourth Assessment Report of the Intergovernmental Panel on Climate Change. Cambridge Univ. Press: Cambridge, United Kingdom and New York, NY, USA, 2007; p 996.

(2) Taguchi, S., A three-dimensional model of atmospheric CO2 transport based on analyzed winds: Model description and simulation results for TRANSCOM. J. Geophys. Res. 1996, 101 (D10), 15099-15109.

(3) Stohl, A.; Seibert, P.; Arduini, J.; Eckhardt, S.; Fraser, P.; Greally, B. R.; Lunder, C.; Maione, M.; Mühle, J.; O'Doherty, S.; Prinn, R. G.; Reimann, S.; Saito, T.; Schmidbauer, N.; Simmonds, P. G.; Vollmer, M. K.; Weiss, R. F.; Yokouchi, Y., An analytical inversion method for determining regional and global emissions of greenhouse gases: Sensitivity studies and application to halocarbons. Atmos. Chem. Phys. 2009, 9 (5), 1597-1620.

(4) Greenhouse Gas Inventory Office of Japan (GIO): National Greenhouse Gas Inventory Report of JAPAN; Center for Global Environmental Research, National Institute for Environmental Studies: Tsukuba, 2009; http://www-gio.nies.go.jp/index.html.