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経常研究

化学環境部

研究課題 １）バイカル湖の湖底泥を用いる長期環境変動の解析に関する国際共同研究
〔担当者〕 河合崇欣・柴田康行・田中　敦・相馬悠子・高松武次郎＊１・功刀正行＊２・森田昌敏＊３・南　浩史＊４
　（＊１水土壌圏環境部，＊２地球環境研究グループ，＊３地域環境研究グループ，＊４科学技術特別研究員）
〔期　間〕 平成６〜１０年度（１９９４〜１９９８年度）
〔内　容〕 環境の変化が生物種の保存，絶滅や進化に与える影響を検討・評価するために，約３０００万年と言われるバイカル湖の環境変化及びその地域で生存した生物層の変化を，バイカル湖底質柱状試料の古陸水学的解析によって調べる。
　平成８年度は，（１）バイカル湖底質柱状試料の採取（表層＜１５ｍ及び２００ｍ）を行い，１ｋｍ柱状試料採取を進めた。（２）２００ｍ柱状試料について国際的・国内的に分析チームを組織し，項目ごとに分担して測定を行った。５００万年の気候変動を解析できる連続性の良い試料であることが分かった。環境研では主として無機元素の分布の測定，光合成色素の分布，１０Ｂｅ年代決定法の研究，データベースの準備を分担した。（３）測定結果を総合し解析を行うために，プロジェクトの当面の目標を設定し，科学技術振興調整費総合研究の同内容課題の充実に努めた。
〔発　表〕 Ｄ-６，７
研究課題 ２）環境汚染物質の測定技術および測定手法に関する研究
〔担当者〕 藤井敏博・田邊　潔・横内陽子・久米　博・向井人史＊１　（＊１地球環境研究グループ）
〔期　間〕 平成２〜１０年度（１９９０〜１９９８年度）
〔内　容〕 （１）Ｌｉイオン付加反応を利用した質量分析法により，Ｃ２Ｈ２のマイクロ波放電で生成する化合物の検出を行った。星間分子として知られるＣｎＨ２，(ｎ＝２−８）を質量分析法で初めて確認した（２）１ＭＶのタンデム加速器を中核とする，高エネルギーイオン分析装置を導入した。この装置によっては，３種類の高感度微量分析法（ＰＩＸＥ，ＲＢＳ，そしてＥＲＤＡ）が可能となった。（３）フリットＦＡＢをインターフェースとするミクロＨＰＬＣ／ＭＳ／ＭＳ法によるＤＮＡアダクトの高感度計測法を開発した。また，さらに高感度な手法を開発するために，ＥＳＩを使用できる分離条件を検討するとともに，ＥＳＩを改良して効率と安定性を改善した。（４）森林大気中ノナナール，デカナールの連続測定を実施し，これらアルデヒド類とオゾン濃度の間に顕著な正の相関を見いだした。
〔発　表〕 ｄ-２６〜２８
研究課題 ３）塩素系有機化合物の新しい測定法の開発：超音波自由噴流の利用
〔担当者〕 藤井敏博
〔期　間〕 平成２〜１０年度（１９９０〜１９９８年度）
〔内　容〕 （１）超音速自由噴流法で高速化されたアルコール，ナフタレン，テルペン等の分子の表面散乱の際のイオン化を確認し，その変換効率γを求めた。（２）超音速自由噴流法により高速化した有機化合物（特にアルコール及びフエノール）の表面電離法のガスクロマトグラフイー検出器への応用を検討した。
〔発　表〕 Ｄ-３４〜３６，ｄ-２９
研究課題 ４）タンデム加速器分析法の環境研究への応用に関する研究
〔担当者〕 柴田康行・瀬山春彦・田中　敦・米田　穣・久米　博・吉永　淳・森田昌敏＊１
　（＊１地域環境研究グループ）
〔期　間〕 平成７〜１１年度（１９９５〜１９９９年度）
〔内　容〕 加速器質量分析法に関して放射性炭素１４Ｃの測定を中心に，試料調製法の検討と調製ラインの製作，並びに加速器ＭＳ測定条件の検討を行った。安定同位体比の測定の結果，試料のグラファイト化の過程で同位体比の偏差が生じていないことが確かめられた。引き出しビームの絞り込みや調整法の検討により，０．５％前後の繰り返し精度で測定できる条件を確立し，引き続いて精度の悪化を引き起こす原因を洗い出して改良する作業を続けている。また，一般的なパーソナルコンピュータソフトにデータを取り込んで解析できる環境の整備など，データ解析系を中心に本格運用のための整備，改良を続けている。さらに，３年に一度の加速器質量分析法に関する国際会議に出席し（１９９６年５月），施設の構成と基本性能に関する発表を行い，各国研究者との意見交換を行った。
〔発　表〕 ｄ-７，９
研究課題 ５）環境中／生態系での元素の存在状態並びに動態に関する基礎研究
〔担当者〕 柴田康行・瀬山春彦・田中　敦・堀口敏宏・米田　穣・吉永　淳
〔期　間〕 平成８〜１２年度（１９９６〜２０００年度）
〔内　容〕 海洋生態系におけるヒ素の循環を明らかにする目的で，食物連鎖の低次に位置する動物，植物プランクトン中のヒ素の化学形態のＨＰＬＣ-ＩＣＰ／ＭＳによる解析を継続した。北半球でも南半球でも近縁種同士のヒ素化合物は類似しており，食性に応じて主成分ヒ素化合物がアルセノベタイン（動食性）とヒ素糖（植食性）の間で変化する様子を明らかにした。ケイ酸塩鉱物の化学的風化メカニズムを明らかにするため，前年に引き続き黒雲母の溶解実験をｐＨを変えて行った。溶解反応後の黒雲母の表面分析から，酸性では表面溶脱層が生成するが，アルカリ性では溶脱層が見いだされず，ｐＨにより黒雲母の溶解メカニズムが異なることが明らかとなった。過去の食性を復元し，人類集団と古環境の関係を明らかにするために，古人骨中のタンパク質の安定同位体比を測定した。北海道の縄文時代人が，海棲ほ乳類・大型魚類に強く依存した食性を有していたことが明らかになった。
〔発　表〕 Ｄ-１１，１２，１４，１７〜１９，５２，ｄ-１１〜１６，４８
研究課題 ６）加熱によって発生する臭気成分の分析化学的研究
〔担当者〕 安原昭夫
〔期　間〕 平成４〜８年度（１９９２〜１９９６年度）
〔内　容〕 （１）フルフラールをシステアミンと反応させてチアゾリジン化合物として分析する方法の基本的な検討を終了したが，検出下限が数十ｐｐｂとあまりよくなかった。また，夾雑物の多い試料の場合のクリーンアップについての検討が必要との結論に達した。（２）システアミンとカルボニル化合物を反応してできるチアゾリジン化合物のマススペクトルを解析することにより，元のカルボニル化合物の構造を推測する手法を調べた。
〔発　表〕 Ｄ-４４
研究課題 ７）環境分析の精度管理に関する研究
〔担当者〕 安原昭夫・伊藤裕康・吉永　淳・山本貴士
〔期　間〕 平成７〜１１年度（１９９５〜１９９９年度）
〔内　容〕 （１）地方自治体研究機関と共同で，ダイオキシン類の分析の精度管理に関して研究を行い，分析法が十分に信頼できることを明らかにした。（２）ＰＣＢの全コンジェナー（２０９化合物）のＧＣ／ＭＳにおけるピークの帰属と相対強度比を明らかにした。（３）大気中有機物及び農薬の分析における問題点を明らかにし，これらの大気中での挙動を明らかにした。（４）ＧＬＰマニュアル作成について検討を行った。
〔発　表〕 Ｄ-４０，４２，４３，ｄ-１，３７，４５〜４７
研究課題 ８）環境中化学物質に対する生態化学的アプローチに関する基礎的研究
〔担当者〕 堀口敏宏・柴田康行
〔期　間〕 平成５〜９年度（１９９３〜１９９７年度）
〔内　容〕 （１）有機スズ（トリブチルスズ（ＴＢＴ）及びトリフェニルスズ（ＴＰＴ））化合物により引き起こされる巻貝類のインポセックスに関して，三浦半島と茨城・平磯で定期調査を実施したほか，北海道西部，三陸，北陸，瀬戸内海，長崎及び鹿児島でも調査した。ＴＢＴ汚染はなお改善せず，イボニシのインポセックス症状も重篤であった。（２）アワビ類の生殖障害に関する調査を引き続き実施した。神奈川・城ケ島と長崎・対馬より毎月試料を入手するとともに生殖巣の形態の観察，生殖巣重量の測定と生殖腺指数の算出，生殖巣組織標本の作製及び各部位に含有される有機スズ濃度の分析を行なった。生殖巣の外部形態に両地点間で差が見られた。（３）マダカアワビのベリジャー幼生に対する有機スズ化合物の急性毒性試験を実施し，半数致死濃度を明らかにした。ＴＢＴ汚染海域では幼生の生残率が低下し，加入が阻害されている可能性が示唆された。
〔発　表〕 Ｋ-５４，Ｄ-３８，ｄ-３０〜３６
研究課題 ９）低沸点有機化合物の毒性評価手法の開発に関する研究
〔担当者〕 彼谷邦光・白石不二雄・佐野友春
〔期　間〕 平成７年〜９年度（１９９５〜１９９７年度）
〔内　容〕 環境化学物質のバイオアッセイの一環として，ヒトへの健康影響が懸念されている低沸点有機化合物について，ほ乳類培養細胞へのガス暴露を試みることにより，それらの毒性評価を行う手法の開発を行っている。本年度は，防臭剤として室内汚染が問題になっているパラジクロロベンゼンとその異性体であるオルト体，メタ体の３種類について細胞毒性と遺伝毒性を検討した。３異性体とも細胞毒性の指標である増殖抑制が認められる濃度で，弱いながら遺伝毒性の指標である誘発ＳＣＥ比の増加が濃度に依存して認められた。３異性体間の遺伝毒性の強さはオルト体が他に比べて強い傾向がみられ，特に薬物代謝酵素（Ｓ９）存在下でさらに強い傾向が認められた。
〔発　表〕 Ｄ-１５
研究課題 １０）富栄養化湖沼に発生する糸状藍藻Ｏｓｃｉｌｌａｔｏｒｉａ類が生産する新規有毒物質の立体構造の解析（奨励研究）
〔担当者〕 佐野友春
〔期　間〕 平成８年度（１９９６年度）
〔内　容〕 当研究室において，Ｏｓｃｉｌｌａｔｏｒｉａ類が生産する有毒ペプチドについて研究を行ったところ，新規有毒ペプチド（Ｄｈｂ-ｍｉｃｒｏｃｙｓｔｉｎ-ＲＲ）を生産する株を発見した。しかしながら，その生産量が微量であったために，立体構造の決定には至ってはいなかった。本年度は，大量に培養したＯｓｃｉｌｌａｔｏｒｉａの株からＤｈｂ-ｍｉｃｒｏｃｙｓｔｉｎ-ＲＲを精製し，核磁気共鳴（ＮＭＲ）スペクトルおよび有機合成的手法を駆使してＤｈｂ-ｍｉｃｒｏｃｙｓｔｉｎ-ＲＲの立体構造を解析した。その結果，Ｄｈｂ-ｍｉｃｒｏｃｙｓｔｉｎ-ＲＲ中のｄｅｈｙｄｒｏｂｕｔｙｒｉｎｅ残基は，類似の有毒ペプチドとは異なりＥ型の配置であることが明らかとなった。また，化学的分解および光学異性体選択的な有機合成を行うことにより，Ａｄｄａ残基の立体配置は，他のｍｉｃｒｏｃｙｓｔｉｎと同様に２Ｓ，３Ｓ，８Ｓ，９Ｓであることが確認できた。
〔発　表〕 ｄ-５
研究課題 １１）塩素処理に伴う有機塩素化合物の生成に関する研究（奨励研究）
〔担当者〕 山本貴士
〔期　間〕 平成８年度（１９９６年度）
〔内　容〕 下水処理水や埋立地浸出水を試料として用い，これらを塩素処理して生成する有機塩素化合物の量的関係等について調べた。下水処理水の場合，塩素炭素比を１として塩素処理した場合，添加した塩素量の約４０％が残留塩素として検出され，塩素炭素比を１０とした場合では８０％以上が残留塩素であった。生成した有機塩素化合物の量は，添加塩素量の数％にとどまった。塩素炭素比を１０とした場合の揮発性の有機塩素化合物（ＰＯＸ）と不揮発性のもの（ＮＰＯＸ）の生成量は，それぞれ約１００ｐｐｂと約４００ｐｐｂであった。埋立地浸出水を用いた場合，塩素炭素比が０．４の時にＰＯＸとＮＰＯＸの生成量は，それぞれ約３００ｐｐｂと約１．２ｐｐｍであった。埋立地浸出水を塩素処理した試料の抽出物をＧＣ／ＭＳで測定した結果，ブロモホルムやトリクロロフェノール，ジブロモクロロフェノール，トリブロモアニリン等が検出された。
研究課題 １２）化学形態分析のための環境標準試料の作成と評価に関する研究（特別経常研究）
〔担当者〕 吉永　淳・安原昭夫・伊藤裕康・山本貴士・柴田康行・堀口敏宏・田辺　潔・森田昌敏＊１
　　（＊１地域環境研究グループ）
〔期　間〕 平成７〜１１年度（１９９５〜１９９９年度）
〔内　容〕 （１）ＮＩＥＳ ＣＲＭ Ｎｏ．１７「フライアッシュ抽出物」の共同分析を行い，結果を解析した。予想以上の分析精度を実現できた。（２）ＮＩＥＳ ＣＲＭ　Ｎｏ．１８「ヒト尿」を作製し，そこに含まれるセレン化合物，ヒ素化合物の共同分析を開始した。（３）ＮＩＥＳ ＣＲＭとして試料作製をしたが，保証値決定までには至っていないものについて，問題点を検討し，共同分析をさらに継続した。（４）ＮＩＥＳ ＣＲＭ Ｎｏ．１９候補の策定を行った。
〔発　表〕 Ｄ-４９，５０，ｄ-４５〜４７
研究課題 １３）スペシメンバンキングによる環境の時系列変化の保存並びに復元に関する研究（特別経常研究）
〔担当者〕 柴田康行・田中　敦・堀口敏宏・吉永　淳・田辺　潔・森田昌敏＊１・向井人史＊２
　　（＊１地域環境研究グループ，＊２地球環境研究グループ）
〔期　間〕 平成７〜１１年度（１９９５〜１９９９年度）
〔内　容〕 将来の新たな汚染の顕在化に備え，試料の収集とデータの蓄積を行った。二枚貝に加えて外洋の指標生物であるイカの収集・保存を継続したほか，平成４年度までの環境庁化学物質モニタリング試料の保存を継続ないし開始した。また，保存試料のサンゴコアから過去の環境変動の記録を読み出すために元素・同位体比の測定を行い，ＳＳＴデータとの比較検討を行った。科研費班研究に参加し，極地での試料超長期保存の可能性について検討し，国際会議での発表並びに国環研でのシンポジウムの開催を行った。さらに，平成９年１月に起こった日本海でのタンカー沈没事故に対応して調査と試料収集，分析を行った。大気試料（ガス，粉塵），水試料，生物試料を福井−石川一帯で採取し，重油とともに分析を行って，これまでに周辺で収集・保存されていた生物試料との比較検討を進めた。
〔発　表〕 Ｄ-１３，ｄ-８

　
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