２．２　経常研究

６．大気圏環境部

研究課題　１）極渦の変動に関する基礎的研究
〔担当者〕中根英昭
〔期　間〕平成１０〜１４年度（１９９８〜２００２年度）
〔目　的〕モントリオール議定書とその改訂を中心とした国際的な取り決めに基づく協力によって，フロン等から放出される塩素の成層圏濃度は２０００年頃をピークとして徐々に減少することが見込まれるに至った。成層圏オゾン層が成層圏塩素濃度に追随して回復するか否かを決定する大きな要因の一つに極渦の強度がある。この数十年間の極渦の変動を解明することが本研究の目的である。
〔内　容〕本年度は，NCEP再解析データから南半球の渦位の強度等を導出し，その変動を北半球と比較した。
〔発　表〕F-３８，３９，f-８９

研究課題　２）大気中における物質輸送・循環の研究
〔担当者〕神沢　博
〔期　間〕平成１０〜１５年度（１９９８〜２００３年度）
〔目　的〕地球大気中における物質の輸送および物質循環の研究を行う。温室効果気体，オゾンおよびオゾン破壊関連気体，エアロゾル等の大気微量成分の物質循環は，気候変動，地球環境にとって重要な要素である。
〔内　容〕温室効果気体であり，かつ，オゾンおよびオゾン破壊関連気体である亜酸化窒素，メタン，水蒸気等の長寿命の大気微量成分につき，主に極域成層圏を対象として，主に人工衛星によって得られたデータを解析した。特に水蒸気に着目してその循環の様相を明らかにしうるデータ質を衛星水蒸気データが備えているかどうかの検討を行い，目的によって十分なデータ質を備えていることを確かめた。
〔発　表〕F-４〜５，f-２３〜２６，２８，２９

研究課題　３）中緯度における大気中物質輸送についての研究
〔担当者〕菅田誠治
〔期　間〕平成１２年度（２０００年度）
〔目　的〕中緯度対流圏においては高低気圧波動やジェットが存在し，複雑な物質輸送を引き起こしている。中緯度は熱帯域から極域に至る南北循環の橋渡をしており，また，太平洋横断といった大陸・全球スケールの東方輸送の担い手である。この中緯度での物質輸送に関して季節変化等の基本的な性質を解明し，実際の物質循環の理解を深める。
〔内　容〕化学反応を伴う物質の数値シミュレーションを行う際に発生源における物質を与える高度分布を変えることによりそのインパクトを調べた。地上付近にのみ分布する時間定常な鉛直分布と，各時刻で大気境界層上端と判定された高度以下に混合比一様になるように鉛直分布を与えた場合を比較し，１０００km以上の風下では発生量の与え方による変化がほとんど現れないことがわかった。
〔発　表〕f-２５，４５

研究課題　４）陸面大気間の水循環的相互作用の研究
〔担当者〕江守正多
〔期　間〕平成９〜１２年度（１９９７〜２０００年度）
〔目　的〕陸上の降水がどのような条件により規定されているかを明らかにすることは，気候変動における降水量予測などと密接に関連しており重要である。この問題には，陸面の状態が降水により変化し，逆に降水過程が陸面の状態に依存するという相互作用が重要な役割を果たしていると考えられる。本研究では，陸上の乾湿の状態と降水過程との相互作用が陸上の降水量をいかに規定しているかを解明することを目的とする。
〔内　容〕様々な空間スケールと複雑さを持つ大気陸面システムの数値モデルを用いた実験を行い，土壌水分量とその空間分布が陸上の降水過程に及ぼす影響，降水過程による土壌水分の変動，およびその結果として形成される相互作用について解析した。これに伴い，陸面の乾湿の状態を適切に表現しうる陸面過程の数値モデルの構築，大気モデルによる降水過程の再現性の検証とモデルの改良などを行った。
〔発　表〕f-１３，１４，２０，２１

研究課題　５）大気・海洋の大規模運動の乱流的性質に関する研究
〔担当者〕野沢　徹
〔期　間〕平成１０〜１３年度（１９９８〜２００１年度）
〔目　的〕大気・海洋の大規模運動は本来３次元空間内の運動であるが，地球が自転していることと流体が安定成層していることにより，近似的に水平２次元の乱流運動とみなすことができる。本研究では，大気・海洋の大規模運動が本質的に持つ２次元乱流的な特徴を調べ，それらが気候システムにおいて果たしている役割について解明する。
〔内　容〕NCEPなどの客観解析データおよび大気海洋結合モデルによる長期積分データを解析し，大気・海洋中のエネルギースペクトルの冪やエネルギーおよびエンストロフィーフラックス等の２次元乱流的特徴の気候変動について検討を行った。
〔発　表〕f-１６，９０

研究課題　６）エアロゾルの気候影響評価に関する研究
〔担当者〕日暮明子
〔期　間〕平成１０〜１４年度（１９９８〜２００２年）
〔目　的〕エアロゾルの気候影響の重要性が認識されはじめてきている。しかし，その気候影響評価に十分な全球でのエアロゾル特性は明らかになっていないのが実状である。本研究では，エアロゾルの気候影響評価をよりよい精度で行っていくために，衛星データを利用し，全球でのエアロゾル光学特性の把握を行う。
〔内　容〕衛星搭載放射計の可視・近赤外データからエアロゾルの光学特性を推定するアルゴリズムを長期間データに適用し解析を行っていく際には，センサーキャリブレーションが大きな問題となることが明らかになった。そこでこの問題を解決するために，地上放射観測データの収集を進めるとともに，キャリブレーション係数の決定について，雲の反射率を用いた相対的な係数決定法と直達放射データを用いた絶対値の決定について検討を行った。
〔発　表〕F-５１〜５４，f-１１３〜１１８

研究課題　７）反応性大気微量成分の動態に係わる生成・変換過程の研究
〔担当者〕酒巻史郎
〔期　間〕平成５〜１２年度（１９９３〜２０００年度）
〔目　的〕対流圏大気中に存在する様々な微量成分のうちで炭化水素や窒素酸化物は，太陽光の作用によって一連の光化学反応を引き起こし，対流圏オゾンや酸性雨原因物質の生成に密接に関係する。本研究ではこれら反応性気体である炭化水素や窒素酸化物の動態解明の基礎的知見を得るために，これらの大気中での分布を調査し，その生成・変換過程について検討する。
〔内　容〕日本周辺のバックグランド地域での炭化水素や窒素酸化物の測定を行い，それらの濃度分布とその変動についての基礎的知見を蓄積した。また，それらの濃度変動の原因を解明するために，大気の動態や発生源地域との関係について検討した。
〔発　表〕f-３０，３１

研究課題　８）インピンジングフロー法を用いた不均一反応の研究
〔担当者〕高見昭憲
〔期　間〕平成１２〜１７年度（２０００〜２００５年度）
〔目　的〕大気中においてエアロゾルは気相からの分子の取り込みや，表面反応および液相反応を通じて大気組成に変動を与える。気液界面での物質移動や反応機構を明らかにすることは観測とモデルを結び付ける上で重要である。本研究においては，インピンジングフロー法を用い，検出にレーザー誘起蛍光法などを用いて不均一反応における物質移動係数や反応機構を解明することを目的とする。
〔内　容〕本年度はインピンジングフロー法とレーザー誘起蛍光法を用いてNO２　の取り込み係数を純水，擬似海水，亜硫酸ナトリウム水溶液，ヒドロキノン水溶液などに対して測定し，取り込みへの液相反応の影響を検討した。その結果，亜硫酸ナトリウム水溶液の場合，既知の液相反応では取り込み係数の測定値を再現できないことがわかった。
〔発　表〕F-２５，２６，f-６７，６８

研究課題　９）FTIRを用いたラジカルの反応機構に関する研究
〔担当者〕猪俣　敏
〔期　間〕平成１０〜１２年度（１９９８〜２０００年度）
〔目　的〕大気中においてラジカルは極めて反応性が高いために様々な反応に関与しており，このラジカル反応の機構を明らかにすることは，大気中での様々な現象を理解するうえで必要となる。本研究においては，光化学チャンバーを用い，検出にFTIRを用いてラジカル反応の機構を解明することを目的とする。
〔内　容〕芳香族炭化水素が大気中で酸化されていく過程で生成する共鳴構造をもったラジカルの酸素分子との反応性について調べた。大きな共鳴を持つペンタジエニルラジカルと酸素分子の反応は室温付近で熱平衡が観測され，６０℃以上では反応しないことがわかった。これは，ラジカルの共鳴エネルギー分だけ安定された分，ラジカルとO２　との結合エネルギーが小さくなったためと考えられた。
〔発　表〕F-１，f-１，３

研究課題　１０）光化学エアロゾル生成に関する研究
〔担当者〕佐藤　圭
〔期　間〕平成１２〜１４年度（２０００〜２００２年度）
〔目　的〕大気中の炭化水素の光化学酸化過程で生成する二次汚染物質のうち，気体状物質だけでなく，粒子状物質についても実験的に調べることにより，光化学スモッグの化学的変質過程の全体像を明確化することを目的とする。
〔内　容〕試料として人為起源炭化水素の一つであるトルエンを用い，１５℃，２５℃および５０℃の温度において，NOx存在下の光酸化により生成されるエアロゾルの体積濃度の時間変化を調べた。温度により光化学エアロゾルの収率は大差がないことが確認された。生成物分子のエアロゾル相への凝縮率は高温であるほど減少すると予想されるが，トルエンのケースでは凝縮率減少を上回るエアロゾル形成分子の生成収率増加があることが示唆された。
〔発　表〕f-４１

研究課題　１１）レーザー長光路吸収による大気微量分子計測のための分光手法の研究
〔担当者〕杉本伸夫
〔期　間〕平成１１〜１３年度（１９９９〜２００１年度）
〔目　的〕レーザー長光路吸収法は野外の大気微量分子の遠隔計測手法として原理的に高感度が期待される手法であるが，赤外域の良好な波長可変光源が応用上の問題点となっていた。近年，周期構造を持つ非線形光学素子や半導体レーザーの開発が目覚ましく，これらを用いたレーザー長光路吸収システムの新たな展開が期待されている。本研究では，これらの新しい赤外波長可変光源を用いて，その特性を有効に利用した分光計測手法を開発することを目的とする。
〔内　容〕周期的な構造を持つ半導体レーザーである量子カスケードレーザーについて，連続光動作およびパルス動作時の特性を調査し，大気微量分子の測定への応用の可能性を検討した。量子カスケードレーザーは中赤外域において従来の鉛化合物レーザーにくらべ飛躍的に大きな出力が得られ，原理的には室温動作が得られる。実際には連続光では冷却が必要である。また，パルス発振の場合，パルスエネルギーは非常に小さく，また，周波数のチャープも問題である。屋外の微量気体の遠隔計測では光パラメトリック発振器などが現状では有望である。

研究課題　１２）ミー散乱ライダーによるエアロゾルおよび雲の観測に関する研究
〔担当者〕松井一郎
〔期　間〕平成１０〜１２年度（１９９８〜２０００年度）
〔目　的〕大気中のエアロゾルの放射特性および雲の生成にかかわる効果に関する情報を得るためのライダー（レーザーレーダー）手法，ライダー装置，および解析手法について研究する。
〔内　容〕１ミクロンと５００nmの２波長におけるライダー信号からエアロゾルに関する情報を求める手法について，海洋地球研究船「みらい」および長崎に設置した連続運転ライダーを用いて検討した。観測結果では，後方散乱係数の波長依存性は場所による変化が大きく非常に有用であることが示された。また，偏光解消度の測定と合わせて，ダストエアロゾルの識別だけでなく，混合状態のエアロゾルの起源の推定に利用できることが示された。
〔発　表〕f-５２，１２６

研究課題　１３）ミー散乱ライダーによるエアロゾルおよび雲の気候学的特性に関する研究
〔担当者〕清水　厚
〔期　間〕平成１２〜１５年度（２０００〜２００３年度）
〔目　的〕地球温暖化等に関係する大気の放射過程を理解するためには雲，エアロゾルの鉛直分布の観測が重要であり，ライダーはそのための最も有効な観測手法である。国立環境研究所では，つくばなどでの地上ライダー観測や，海洋地球研究船「みらい」による観測を継続的に行っている。本研究ではこれらのデータを解析し，エアロゾルおよび雲の気候学的特性を明らかにする。また，連続観測データをエアロゾル気候モデルの検証や同化に応用するための手法について研究する。
〔内　容〕つくばにおける連続観測データを解析し，消散係数の鉛直プロファイルや雲の高度分布などに関して，その季節変化，経年変化などを明らかにした。またつくばと長崎に設置された連続運転ライダーにリアルタイムデータ処理ルーチンを付加し，観測と同時に大気の状態の判定やエアロゾル消散係数の導出などを行ってインターネット上に画像ファイルおよび数値データファイルとして公開するシステムを開発した。
〔発　表〕F-１６，f-４２，６２

研究課題　１４）大気中における微小粒子分散系の生成，時間発展および沈着に関する研究
〔担当者〕福山　力
〔期　間〕平成９〜１４年度（１９９７〜２００２年度）
〔目　的〕微量大気成分から気相−凝縮相転移によりエアロゾル粒子や微小水滴が生成し，粒子−気体および粒子−粒子相互作用を経て沈着により除去される過程を調べ，多相系としての大気の物理・化学的特性を明らかにする。
〔内　容〕８月下旬から９月にかけて長野県大芝高原アカマツ林（平均樹高１４．７m）において野外観測を行い，粒子状物質質量濃度の垂直分布を測定した。測定には光散乱式エアロゾルモニターを用いて，４粒径区分：PM１，２．５，７，１０，４高度：１．５，６．４，９．７，１２．０mに対するデータを得た。微小粒子PM１の濃度はこの高度範囲でほぼ一定（平均０．８μg/m３）であり，オゾン等の気相汚染物と異なり地表面に対しても樹木の葉に対しても沈着速度が小さいことがわかった。
〔発　表〕F-２，d-９〜１０，f-６〜１１，１１９〜１２５

研究課題　１５）多相雲化学過程に関する基礎的研究
〔担当者〕内山政弘
〔期　間〕平成９〜１４年度(１９９７〜２００２年度)
〔目　的〕雲の物理・化学特性および過程は大気中の様々な過程と深くかかわっている。例えば酸性質の沈着，大気中の成分の酸化過程，大気放射過程などである。雲と大気中の他の成分（エアロゾルやガス）との相互作用を定量的に把握することを目的とする。
〔内　容〕深度４３０mの立坑において上昇気流により人工雲を発生させた。坑底で化学組成の異なる凝結核を添加することにより雲の濃度および粒径分布は著しく変化する。このようにして発生させた密度の異なる雲（霧）を用いて，樹木へのオカルト沈着量の定量測定を行った。オカルト沈着は風向および枝の存否に依存しないが，本年度は特に風速を０．５m/sから２m/sまで変化させ，そのときの雲粒粒径の変動および，それによる沈着量の変化を求めた。
〔発　表〕f-８，１０

研究課題　１６）モニタリングステーションにおける大気中のメタンと亜酸化窒素，一酸化炭素の連続観測
〔担当者〕遠嶋康徳
〔期　間〕平成１１〜１３年度（１９９９〜２００１年度）
〔目　的〕国立環境研究所が落石岬と波照間島のそれぞれに所有するモニタリングステーションにおいて，温室効果気体であるメタンと亜酸化窒素，さらに汚染空気の指標となる一酸化炭素の大気中濃度の連続観測を行いその変動を明らかにすることを目的とする。
〔内　容〕１９９６年から２０００年にかけての大気中メタン濃度の平均増加率は落石で年間４ppb，波照間で５ppbであった。増加率の時間変動を詳しく調べると，落石・波照間ともに１９９８年に増加率が一時２０ppb/yrに達し，１９９９年には-１０ppb/yrまで減少したことがわかった。波照間での亜酸化窒素濃度の１９９６年から２０００年にかけての平均増加率は年間０．８ppbであった。亜酸化窒素の増加率は１９９９年ころから上昇しており，２０００年の増加率は約１ppb/yrであった。
〔発　表〕F-２９，f-７６

研究課題　１７）同位体比測定を用いた対流圏温暖化気体の動態解明に関する基礎研究
〔担当者〕高橋善幸
〔期　間〕平成１１〜１３年度（１９９９〜２００１年度）
〔目　的〕近年，二酸化炭素やメタンなどの温暖化気体成分の大気中での濃度上昇の速度が一定ではないことがわかってきた。この濃度上昇速度の異常がどのような原因によって引き起こされているのかが議論されている。大気中の温暖化気体の濃度とともにその同位体比を観測することによって，濃度上昇速度の異常の原因を明らかにするための基礎研究を行う。
〔内　容〕前年度までに開発された高精度測定手法により，日本およびシベリア上空で採取された大気試料の二酸化炭素安定同位体比測定を行った。大気二酸化炭素の濃度上昇率は１９９８年に高く１９９９年に低くなっているが、これに対応して炭素安定同位体比の低下率は１９９８年に大きく１９９９年には小さいことが観測された。これは陸上生態系の正味の二酸化炭素交換量が両年で大きく異なっていることを示唆する。
〔発　表〕f-６６

研究課題　１８）縮退四波混合分光法によるHO２の直接検出とエアロゾルへの取り込み係数測定に関する研究（奨励研究A）
〔担当者〕高見昭憲
〔期　間〕平成１２年度（２０００年度）
〔目　的〕対流圏において炭化水素などの寿命を決めるOHは，NO存在下ではHO２，RO２との反応により再生される。このようなOHの連鎖反応を支えているHO２は，ヘンリー定数が４０００M/atmと大きいため，エアロゾル存在下では液相へ取り込まれ，間接的に大気組成に影響を与えると予想される。しかし，HO２の水への取り込み係数測定は，HO２が紫外域（２２０〜２３０nm）では光解離を起こすため，直接，レーザー誘起蛍光（LIF）法などの分光法を用いて測定することができない。このように，大気化学では重要であるが，光解離が起こるために，LIF法などの分光法を用いて測定できない分子は多数ある。これに対し，縮退四光波混合（DFWM）分光法は分子の光吸収を利用するため，原理的には非常に多数の分子に適用が可能と考えられる。
　本研究では，光解離を起こす分子，ラジカルの直接検出法として縮退四光波混合（DFWM）分光法の適用を実験的に検討し，HO２の水への取り込み係数（実質的にエアロゾルに取り込まれる割合を示す係数で，０から１の値を取る）の測定への応用を試みる。
〔内　容〕取り込み係数を測定する方法として，インピンジングフロー法を採用し装置を作成した。装置の概要は以下のとおりである。上方より測定対象分子，および，水蒸気を含むヘリウムガスを流し，同軸下方より純水またはpHを調製した水溶液を流して，常に新鮮な液界面が気相と接触する，安定な気液接触面を形成する。定常的な気液の衝突面を通して進行する物質移動の結果生じる，気液界面近傍の分子の濃度分布をレーザー誘起蛍光法などの分光法を用いて測定する。濃度分布からFickの拡散と分子運動論的に記述される境界条件から取り込み係数を求めることができる。
　作成したインピンジングフロー法の装置特性を調べるために，まず，レーザー誘起蛍光法を用いて，NO２の水への取り込み係数を測定した。その結果NO２の水への取り込み係数は１×１０-４程度と測定できた。これは既往の研究と比較したとき，ほぼ一致しており，本装置で取り込み係数の測定は可能であることがわかった。
　DFWM法は高次の過程を含むためレーザー光の強度が重要である。研究室所有の色素レーザーは性能上，紫外域（２２０〜２３０nm）での出力が弱く，このレーザーでのHO２のDFWM法による検出は無理であった。
　NO２は４００nmより短波長側で光解離がほぼ収率１で起こる。光解離性分子の検出という点に注目しHO２の代わりにNO２を用いて，光解離が起こる３５４nm（YAGレーザーの三倍波）の領域での検出を試みた。シグナルは得られたが，非常に弱く取り込み係数を測定するまでは至らなかった。しかしより強度の強いレーザー等を用い，装置上の工夫をすれば，解離する分子に対して適応可能であると考えられる。
〔発　表〕f-７１