特別研究

〔目　的〕
　大気汚染防止法の改正によって有害大気汚染物質対策が本格化し，ベンゼン等のVOC（volatile organic compounds：揮発性有機化合物）による汚染実態の把握とリスク評価が急がれている。一方，VOCは二次生成大気汚染に関してのキーとなる物質であり光化学大気汚染や粒子状物質の生成機構には最も重要な役割を果たしている。しかし，種々のVOCの発生量，濃度分布と変動，汚染メカニズムなどに関する体系的な研究がなされておらず，データの収集・蓄積ばかりでなく，適切なモニタリング頻度・地点数・配置などの判断や，発生源と汚染・リスクの関係の理解などに資するためのモデル解析などの研究が必要とされている。特に都市域における実態把握が緊急に必要となっている。
　本研究においては環境大気中におけるVOC成分等の動態解明を発生源調査，フィールド測定，モデル評価等の様々な角度から行いVOC成分が大気環境質に及ぼす影響を評価することを目的とする。

〔内　容〕
　本研究では，種々のVOCの正確な発生量の見積もり，NMHCに代わるVOC多成分分析法による環境モニタリング，二次生成大気汚染に関するモデルの適用と検証などを系統的に行い，VOC汚染と二次生成大気汚染の動態・実態を解明することによって，適切なモニタリングのあり方，VOC発生源対策の方向性などを明らかにするとともに，モニタリングを補う実態把握方法を提供する。
　VOCの発生源として大きなウェイトを占める自動車について，我が国における発生量の見積もりと，諸外国での値の間に大きな開きがあり，排ガス以外のエバポエミッション等を含めた正確な排出実態の把握が必要とされている。そこで，自動車トンネル・沿道等でのVOC計測を行い，実走行状態での排出係数を正確に推定する。その他の発生源については，既存の排出係数の精査，地方自治体による化学物質使用実態調査結果，汚染物質排出・移動登録データなどに基いてVOCの排出係数を確定する。VOCの空間分布発生量の推計に当たっては排出係数や道路交通量，工業生産統計などの社会・経済データを組み合わせてメッシュごとの発生量を推計するための「大気汚染物質発生量算定システム」を開発する。
　環境モニタリングについては，VOC成分の中で重要な成分を４０程度選び連続自動分析し測定値を評価する。これらのデータや特別観測による立体分布データ，気象観測データ等を利用して，大気汚染シミュレーションモデルによる解析とその検証・リファインを行い，VOC汚染と二次生成大気汚染のメカニズム・実態を明らかにする。得られた結果をもとにVOCモニタリングシステムの構築に関する検討，VOC対策シナリオの検討を行う。
　本特別研究２年目である本年度においては　�@VOC発生源調査　�Aフィールド観測による環境動態の把握
�Bモニタリング・モデリングの研究を並行して行った。本特別研究を進めるに当たっては，革新的・計測研究（H９〜１１），JCAP 「大気質改善のための自動車・燃料等の技術開発プログラム」（H９〜１３）等の国立環境研究所内外の関連プロジェクトとの積極的な連携をとった。

〔成　果〕
（１）VOC発生量・組成の推計に関する研究
　１）自動車からのVOC発生量・VOC組成の推計
　自動車起源のVOCの比率は人為発生源全体のうち１３％程度であると考えられていた。これまでは主に規制自動車のテールパイプからの発生量を中心に推計がなされていたが，これに加えてエバポ（走行中や駐車時の車からの蒸発による発生），アイドリング，コールドスタート時の発生量が考慮されなければならない。また二輪車等の未規制自動車の寄与も大きいため，自動車起源のVOCの推計値の修正が必要である。前年度は，これらの要因を新たに追加し，自動車寄与の推計を行った。その結果，自動車起源のVOCの比率は２２％程度であることが明らかとなった。自動車に関連するもう一つの発生源としては，給油や温度変化に伴うガソリン蒸気の大気への放出がある。これによる寄与分を自動車関連のVOCとして評価すると，総体としての自動車の比率は２８％程度となる事が明らかとなった。ガソリンの蒸発や排ガスは有害化学物質（ベンゼン等）汚染の動態把握の観点からも調査を進める必要がある。本年度は蒸発成分と量はガソリン組成や気温影響が大きいため，全国のガソリンスタンドからのサンプリングと成分分析を行った。この結果を基に蒸発ガソリンの環境負荷に関する検討を行い季節変化や地域分布を明らかにした。
　２）固定発生源・面源からのVOC発生量・VOC組成の推計
　PRTR（汚染物質排出移動登録制度）の結果等をとりまとめ，固発生源（点源）からの有害化学物質の発生量は約３５万トン／年／全国であること，主要成分はトルエン，キシレン，ジクロロメタン，ジクロロベンゼンであり，２２万トン／年／全国で全体の６３％程度を占めることを前年度明らかにした。これ以外にも塗装・溶剤の生産量から推計すれば，面源からのVOC発生が１００万トン／年以上あると考えられる。本年度は固定発生源の中でも特に発生寄与率が大きい塗装・溶剤関連のVOC発生の現状を把握するために関連業界のヒアリングを行い最新の知見を明らかにした。
　３）トンネル調査による自動車からのVOC発生量・VOC組成の推計
　実走行状態での自動車からのVOC発生量・発生組成の推計を行うために前年度に引き続き走行速度や車種構成が異なる二つのトンネル調査（トンネルＡ，Ｂ）データを詳細に解析・評価した。トンネルＡは市街地における比較的短いトンネル（約３５０m）で，両側には信号がありラッシュ時には渋滞が発生する。トンネルＢは高速道路のトンネル（約１，２００m）である。Ａトンネルでは車種構成がほぼ一定であったので，得られたエミッションファクター（EF）は，市街地における現実の車種構成の比較的低速の走行に対応する値と考えた。Ｂトンネルでは車種構成に変化が見られたので，車種構成の変化とEFの関係を検討した。トンネルデータにより得られたEFを国内外の実験・観測結果と比較評価した。

（２）大気環境中におけるVOCの動態把握に関する研究
　１）環境中のVOC濃度の連続測定
　環境大気中におけるVOCの動態を把握するために独自の開発した自動分析システムを用いて，関東地域等においてフィールド観測を実施した。観測は夏季と冬季に実施したが，１９９９年の夏季は北太平洋の高気圧が北偏していたため大気汚染は低濃度で推移したが，モデル検証のためのデータセットを得た。冬季においては３日間にわたり大気汚染物質が蓄積し高濃度が出現する機構を立体的に把握することができた。今回の観測において初めてアルデヒド類や，ガス状硝酸などの立体分布を把握することができた。
　２）大気汚染のトレンド解析
　前年度は大気汚染濃度の２０年間にわたるトレンド解析を行い，東京首都圏地域や近畿地域等の大都市域においては，都心地域に比べて郊外地域において大気汚染濃度が相対的に上昇していること，これとともにオキシダント濃度の年平均値が都市地域において，１ppb／年程度の割合で増加していることを明らかとした。この傾向は比較的空気が清浄な地域においても認められたため，本年度は全国の国設局の大気汚染のトレンド解析を行い大陸方面からの移流の寄与を評価した。

（３）モニタリングシステムと予測モデル開発に関する研究
　１）風洞実験による沿道大気汚染解析と最適測定システムの検討
　前年度に続いてモニタリングステーションの最適配置や地域代表性の評価に当たっては問題とする道路空間内部における大気汚染濃度分布を明らかにした。前年度は任意の道路条件に対する予測手法を開発するために風洞実験を行い予測式ΔC＝q/｛Aexp（Bθ）Ur｝を提案した。ここで，ΔCは自動車排ガスによる濃度増加，qは汚染ガスの排出量，Uは一般風速，rは汚染源から対象地点までの距離，θは汚染源から対象地点を見上げた仰角，ＡとＢは実験的に定める係数である。本年度はこの関係を一般化するための風洞実験を継続的に実施した。これとともに実市街地における拡散モデルを検証するための風洞実験に関する予備的な検討を行った。
　２）予測モデルの検討
　地域・広域汎用モデルの構築と応用に関する検討をJCAPグループ及び，米国EPAと共同で行っている。本特研で主に利用しているModels-３は，第三世代の大気質モデリングシステムである。前年度はモデルインターフェースの構築と基礎的なモデル検証作業を行ったが，本年度はこのモデルを用いて，中国大陸及び日本を含むアジアスケールでの広域大気汚染の予測と観測データとの比較を行い，モデルの性能を検証した。また，VOCの発生源に関する感度解析を行った。
〔発　表〕B-２７，１２６，１２７，b-１１８，１１９，１３６，１３７，２９０〜２９３，f-２５，３５