環境研究総合推進費による研究（地球環境研究）

〔内　容〕
　大気成分変化でもたらされる気候変動の研究にあたるものが課題（１）「気候・物質循環モデルによる気候変動の定量的評価に関する研究」であり，その手法は，グローバルスケールのモデル化である。精密な気候モデルの開発と気候システムの諸過程を解明する研究を行った。
　気候変動フィードバックの研究にあたるものが課題（２）「西シベリアにおける温室効果気体の収支推定と将来予測に関する研究」である。アジア地域でのフィールド観測による物質循環プロセス研究でもある。シベリア地域の自然湿地，凍土地帯，天然ガス田等からのメタン発生量，タイガの森林の炭素貯留量，陸上植生の自然変動などの調査観測と，物質輸送モデリング，リモートセンシングの手法を用いた気候変動応答予測研究を行った。
　主たる温室効果気体である二酸化炭素循環過程の研究に２つの課題があり，森林の機能を明らかにするのが（３）「森林の二酸化炭素吸収の評価手法確立のための大気・森林相互作用に関する研究」である。ここでは，主として天然林における炭素フラックスを定量的に観測し解析する手法を開発ことから研究を開始した。また，二酸化炭素の大気・海洋間移動プロセスを扱う研究が課題（４）「北太平洋の海洋表層過程による二酸化炭素の吸収と生物生産に関する研究」であり，地球環境研究モニタリングと連携して，生産性の高い北太平洋高緯度海域での，二酸化炭素の交換過程を解析する研究を行った。我が国として重要な太平洋地域研究にあたる。
　温室効果気体研究として反応性がある温室効果気体を扱う研究が課題（５）「大気の酸化能と温室効果ガスの消滅過程をコントロールする反応性大気微量気体の大気質へのインパクトに関する研究」である。ここでは，東アジア・北西太平洋地域に焦点をおいて，大気の酸化能の変動と温室効果気体である対流圏オゾンの輸送過程を明らかにすることを目的として，研究を開始した。

〔成　果〕
（１）気候・物質循環モデルによる気候変動の定量的評価に関する研究
　地球温暖化に伴う気候変動の気候モデルによる予測が，影響評価・対策に十分に活かせるものとなるには，気候変動評価の不確定性の幅を明らかにするとともに，東アジア・日本といった地域スケールでの気候変動の評価を行う必要がある。また地球環境変動の研究の推進のためには，現在の気候モデルに欠けている物質循環や生態系との相互作用を取り入れて総合化した気候モデルを開発する必要がある。そこで本研究課題では，�@人為起源エアロゾル，雲，地表水文過程などによってもたらされる気候変動の不確定性を明らかにすること　�A全球気候モデルの結果を，森林生態系など各種地表面の影響を取り入れつつ，地域スケールでの気候変動評価に翻訳すること　�B気候変動と対流圏物質循環，森林生態系間の相互作用を含めた総合的なモデルの基礎を確立することという３点を主な目的とする。
　１）全球規模の気候変動におけるエアロゾル・水の効果の定量化に関する研究
　CCSR/NIES全球気候モデル（大気海洋結合大循環モデル）を用いて４つの排出シナリオ（SRES）に基づく気候変化実験を行った。エアロゾルにより雲の粒径や寿命に変化が生じる間接効果を導入する方法を開発し，また，硫酸塩・炭素性・海塩・土壌起源の主要な４種のエアロゾルを陽に扱う方法を開発した。２０５０年以降にシナリオによる大きな差が生じ，２１００年の温度上昇は，最も排出量の多い「多元化社会」で約５．５℃，「持続発展型社会」では約３．３℃であった。一方，より性能の良いエアロゾルモデルの開発も行い，特に，雲との混合状態に伴う放射強制力の変化，一次散乱アルベドなどを評価した。
　２）エアロゾル生成モデルのためのSO３生成・消滅過程に関する研究
　海洋起源硫黄化合物の代表であるDMS（CH３SCH３）の光酸化過程によるSO２生成収率を温度（１５〜５０℃）ならびにNOx濃度の関数として測定した。１５，２５，５０℃のいずれの温度でも，５０ppb以下のNOx濃度条件ではSO２収率はNOx濃度が低下するに従い増加した。低NOx条件下ではSO２とは逆にMSA（メタンスルフォン酸）の収率が減少することがわかった。NOx濃度一定の条件ではSO２の収率は温度が高くなるにしたがって増大（１５℃→５０℃で１８％→５０％）することを明らかにした。
　３）地域規模の気候変動評価に関する研究
　積雲対流過程，陸面過程を改良した地域気候モデル（東アジア地域が対象）を用いて，１９９４年の年間を通した検証実験を行った。モデルは，東アジア地域の降水分布の季節変化および日本域の日降水量の変化をよく再現できた。次に，このモデルを用いて将来の地球温暖化を想定した気候変化実験を行った。CCSR/NIES全球気候モデルの結果を境界条件とした。この結果，温暖化した気候において，西日本および中国南部で降水量が有意に減少するメカニズムが働く可能性が示唆された。
　４）人為起源硫酸塩排出データに基づく気候モデルによるエアロゾル分布導出の試行的研究
　温暖化対策評価モデルによる排出シナリオデータ（SO２等の硫酸塩エアロゾル源，二酸化炭素排出量等）の気候モデルへの入力インターフェースの検討を行い，エアロゾル輸送モデルが必要とする排出源データのグリッド化の方法等を開発した。

（２）西シベリアにおける温室効果気体の収支推定と将来予測に関する研究
　広大な面積を占めるシベリアは，自然による温室効果気体の発生／吸収の規模が本来大きい。さらに，高緯度であるため，温暖化による気温の上昇が強く現れる可能性が高いので，温暖化は，自然の発生／吸収へのフィードバックのみならず，脆弱な生態系へも大きな影響を与える可能性もある。そのため，温暖化を含む地球規模の環境問題における重要な研究対象である。本課題では，シベリアをフィールドとして，メタンおよび二酸化炭素の収支に関連するプロセスの研究を行っている。
　１９９８年に引き続き西シベリアの湿原においてメタン発生量の通年観測を行った。１９９８年度の夏は降雨が少なく水位が低いにもかかわらず，メタン発生量が予想されるほど低下しなかった。この結果は，従来の地温，水位モデルの再検討が必要であることを示唆するものである。
　メタン発生量をシミュレートするモデルを開発するため，湿原に生息するメタン生成菌の分子系統解析及び単離を行うとともに植物遺骸分解活性の深度分布を測定して，メタン発生との関連を検討した。湿原に生息するメタン生成菌は分類学的に全く新奇で多様性に乏しく，利用炭素源濃度がメタン発生の律速因子となっている可能性が示唆された。また，セルロース分解活性分布は地表の植生と深い関連があり，植物組織を経た酸素等の地中への供給もメタン生成に無視し得ない影響因子であることを明らかにした。
　永久凍土地帯に成立している針葉樹林帯では，夏季の土壌の融解期間と融解深度が高木の成長を制限する重要な要因のひとつである。北緯６４度のカラマツ林で調査を行った結果，山火事後に再生し，数十年にわたって旺盛な成長を行っていた林分で，その後次第に成長が鈍化するとともに，高木が高い死亡率を示すことがわかった。このことは，土壌融解深の変化などに伴う環境の生産性の低下によるものと予想される。樹木の個体レベルの炭素収支モデルによる考察の結果，ある環境下で到達可能な樹木の最大サイズは環境の生産性にきわめて敏感に依存すること，また，よい環境下で大きく成長した樹木は，その後の生産性の低下により，炭素収支が赤字となって死亡しやすくなることなどが示唆された。
　広域センサであるNOAA/AVHRR（分解能１．１km）から得られる植生指数と表面温度を用いてプロトニコバ周辺の湿原域を抽出した。さらに高分解能センサであるSPOT/HRV（分解能２０m）を用いて湿原内の植生を３種類（スゲの優勢な湿原，ミズゴケの優勢な湿原，比較的乾燥した潅木湿原）に分類した。SPOT/HRVで得られた湿原分類をNOAA/AVHRR画像に反映させ，狭い範囲の詳しい情報を広い範囲に拡張する手法を開発した。本手法により，より詳しい湿原植生の分類が可能となった。

（３）森林の二酸化炭素吸収の評価手法確立のための大気・森林相互作用に関する研究
　化石燃料消費，森林伐採などにより大気中に放出される二酸化炭素は，大気・海洋・森林に吸収・蓄積されるが，特に森林の吸収の大きさ，吸収強度の分布など定量的な評価はまだできていないにもかかわらず，気候変動枠組条約締約国会議（COP３）では，植林など二酸化炭素吸収量増大のための対策を定量的に評価することが決まり，IPCCが森林等の吸収量評価について報告書を作成することになった。今後もこの問題に絡む国際的取り決めが決定・改訂されていくと予想され，我が国がこの問題に対して科学的な裏付けをもって対処することが必要になる。このため透明かつ検証可能な吸収量評価の方法を確立することを目的として，大気・森林相互作用に関する研究を行う。開発した二酸化炭素評価手法を中国東北地方の森林に適用するための試験観測を行う。
　具体的には，林学的方法による炭素貯留の調査と変動推定，樹木や土壌の生理学的炭素収支観測，微気象学的方法による森林生態系全体の炭素収支の通年観測，航空機による炭素収支の地域特性の観測などを行い，森林炭素吸収モデルを開発する。対流圏下部の二酸化炭素の高度分布測定とデータ解析による森林炭素吸収モデルの検証，複雑な地形にある森林の炭素吸収量推定方法の開発，大陸規模の観測データから炭素吸収源分布を推定する方法の開発を行う。
　１）森林生態系炭素循環の観測とそのモデル化
　森林生態系全体の炭素循環量とその中での土壌有機物分解による土壌呼吸量を定量的に評価するための手法を確立することを目的とし，根系や土壌呼吸を通年観測する方法を検討した。信頼度の高い方法が確立されていない土壌からの二酸化炭素フラックスの測定法について，従来の代表的な測定方法（通気チャンバー法）と，これを改良し測定環境を自然条件により近い条件としたオープントップチャンバー法（OTC法）について検討した結果，OTC法は風速影響を受けやすいことが示された。
　２）二酸化炭素高度分布測定とデータ解析による吸収源強度の推定
　高度分布測定とデータ解析による二酸化炭素の吸収源強度の推定を目的として，対流圏下部における二酸化炭素や同位体，酸素／窒素比などの高度分布を高頻度で観測するシステムの開発を検討した。ハングライダー方式の推力付の無人模型飛行機の飛行高度試験を行い，フルペイロードで高度２４００mまで到達できることがわかった。６m３の有索気球によって高度３００mまでの観測が可能なシステムの開発を進めた。太陽光を光源とした近赤外吸収スペクトル遠隔計測データから高度分布を推定する方式を検討した。
　３）インバース・フォワードモデルによる炭素吸収源分布の推定
　大陸規模での二酸化炭素観測データと気象データから，物質輸送モデルを用いて，炭素吸収源分布を推定する方法の開発を進めた。さらに，大陸規模での二酸化炭素観測の最適観測システムに関する検討を開始した。

（４）北太平洋の海洋表層過程による二酸化炭素の吸収と生物生産に関する研究
　海水／大気の二酸化炭素濃度（分圧）差と気象要素からは，海域の二酸化炭素吸収量が算定できる。この研究課題では，海洋表層の二酸化炭素分圧測定法の標準化と観測データのデータベース化のために，測定方法の高度化，観測データのモデル化の方法論とその応用，さらには，同位体地球化学的手法による大気・海洋・陸域生態系間の二酸化炭素交換収支推定に関する研究を進めた。
　サブテーマ「海洋表層二酸化炭素分圧測定の高度化に関する研究」では，室内海水プールを用いた測定装置間比較実験の結果を検討した。開発したタンデム方式平衡器の並列運転の結果から，平衡器の温度管理を厳密に行うことによって，２システムの偏差を０．３ppm程度にすることができた。このような正確さを実際の観測船上で達成するには，平衡器の温度管理が極めて重要であることが明らかになった。新たに機器設置した太平洋航路貨物船での並列運転の結果も良好であった。
　サブテーマ「高頻度観測データを利用した北太平洋域の海洋表層二酸化炭素分圧の時空間分布のモデル化に関する研究」では，定期貨物船による北太平洋高緯度域の二酸化炭素分圧観測データを解析した。１９９５年４月からの４年間のデータセットについて，海洋グリッドごとに二酸化炭素分圧の季節関数を求めた。この季節関数から北太平洋北緯３４度以北について月ごとの海洋二酸化炭素分圧マップが得られた。衛星による風速データとの組み合わせからフラックスマップを作成し次のことが明らかになった。北太平洋では，中緯度海域が最も大きな二酸化炭素吸収域であり，特に秋季から冬季の低水温時に大きな吸収を示す。東部より西部の方が大きな吸収を示す。北西太平洋高緯度域は，冬季の放出によって弱い二酸化炭素放出源となる。この海域全体では０．２４GtC/yであることが推定された。
　サブテーマ「大気，海洋の二酸化炭素の同位体及びO２/N２比による炭素循環の解明に関する研究」では，太平洋上や波照間，落石ステーションでの大気中二酸化炭素の炭素及び酸素の同位体比や酸素濃度を測定し，そのトレンドを検討することによって，二酸化炭素のグローバルな二酸化炭素収支を推定した。１９９７〜１９９８年にかけてのエルニーニョの直後には二酸化炭素濃度は５ppm/年を越える速度での増加が観測されたが，同位体比測定や酸素濃度測定の結果はその初期に陸からの二酸化炭素放出量の増加した後，海からの放出がさらに増加し全体として二酸化炭素濃度上昇を大きく加速させたことが推定された。これらの結果は，地上気温やエルニーニョ，ラニーニャ現象の推移と良く対応しており，測定方法が定性的には正しいことが伺えた。

（５）大気の酸化能と温室効果ガスの消滅過程をコントロールする反応性大気微量気体の大気質へのインパクトに関する研究
　代表的な人為起源炭化水素である芳香族炭化水素の代表としてトルエンの光化学オゾン生成に対する温度依存性を調べた。光化学オゾン生成は温度が高いほど早く最大値に達すること，最大オゾン濃度は１５〜５０℃では温度依存性は小さいものの，それ以上の温度では減少することがわかった。前者はプロペンの場合と同様HO２NO２の熱的安定性，すなわち高温ほどHO２＋NO２側に平衡がシフトすることにより，結果として反応初期のOH濃度の増加をもたらし，その結果，酸化反応を促進することによりNO→NO２→O３変換速度を加速したものとして説明できる。一方，後者の最大オゾン濃度については，光酸化開始反応であるトルエンとOHラジカルとの反応におけるOH付加体（シクロヘキサジエニル型）ラジカル生成とOHラジカルによる水素引き抜き反応の分岐比と後続反応の違いが主な原因と考えられる。シクロヘキサジエニル型ラジカルは５０℃以上で熱平衡領域に入るため，OH＋トルエンの反応速度の温度依存性が急激に変化する領域に入るが，このことと最大オゾン濃度の温度依存とは定性的には対応している。本年度はまた，最も典型的なシクロヘキサジエニル型ラジカル（C６H７）のレーザー誘起蛍光法による検出にも成功した。
　また，塩素原子の関与した化学反応をシミュレートするため，これまで用いられていたモデルの化学反応モジュールに塩素関連の反応を組み入れ，プロペン−NOx−空気系光化学反応と，プロペン−NOx−Cl２−空気系光化学反応をシミュレートした。その結果，クロリンナイトレートの大気中の寿命が計算結果に大きな影響を及ぼすことがわかった。この寿命に最新の文献値を用いることにより，塩素原子の反応がオゾンのシンクとなるという従来の我々の実験結果を再現することができた。
　本研究においては，実験室における研究に加えて，温室効果に寄与する反応性大気微量成分のフィールド観測も重要な地位を占めている。これら反応性大気微量成分は，大気の酸化能を支配し，地球温暖化問題に限らず，酸性雨問題に対しても重要な役割を果たしているものであって，その大気中濃度の変動を把握することは非常に重要である。特に東アジア地域における大規模な排出の影響を把握するため，隠岐島，沖縄，小笠原を観測対象地域に選んで，観測の準備を進めた。隠岐島では窒素酸化物の長距離輸送の担体として重要なPANの通年観測を行うため，その捕集・測定装置を開発し製作した。また沖縄では，地表光化学オゾンの生成に主要な役割を果たしている低級炭化水素の通年観測を行うために，自動分析装置を開発し，製作した。