環境研究総合推進費による研究（地球環境研究）

〔内　容〕
　（１）オゾン層の回復を妨げる要因の解明に関する研究
　北極域でのオゾン層破壊実態の観測，長期の極渦変動トレンドの解析，温暖化ならびに大気組成変動に対するオゾン層の応答を予測するための３次元モデルの開発とその充実のための化学・物理過程の解明を行う。
　（２）オゾン層破壊物質及び代替物質の排出抑制システムに関する研究
　オゾン層破壊物質や地球温暖化に影響する代替物質について，大気への排出を従来より大幅に削減するための使用・回収・分解・代替の現実的な新しい技術システムを開発・確立すると同時に，それらの技術を実用するための技術・社会システムの現状を解析し，改善方法を提示する。
　（３）衛星利用大気遠隔計測データの利用実証に関する研究
　ILASデータの品質評価，シミュレーション等に基づいた太陽掩蔽法大気センサー（ILAS-�Uならびにその後継機（SOFIS））によるオゾン層破壊ならびに温暖化関連物質の測定データ処理手法の開発，衛星搭載ライダーによる雲等の観測データの処理システムの開発を行う。
　（４）紫外線の健康影響のリスク評価と効果的な予防法の確立に関する研究
　長期化する可能性のあるオゾン層破壊がもたらす紫外線暴露に対する健康影響について，現実性の高いオゾン層減少シナリオに基づく紫外線変動の推定，疫学的ならびに実験的研究結果に基づいた健康影響の大きさの評価，効果的な防御方法の検討を行う。
　（５）紫外線増加が生物に与える影響の評価
　太陽光紫外線による植物の遺伝子損傷によりどの程度の突然変異が起こって，そのうちどの程度が次の世代に伝わるのかを調べるために，突然変異の蓄積量のモニターを可能とする指標植物の開発を行う。


〔成　果〕
（１）オゾン層の回復を妨げる要因の解明に関する研究
　極渦は極域でのオゾン層破壊を大きくコントロールしている因子であり，それ故，極渦の強度，大きさ，安定性，極渦存在期間の変動解析を行うことは重要である。本年度は１９５９年から１９９７年の間の極渦についてNCEP Reanalysisを用いた渦位解析を行い，�@極渦強度，安定性，半径，極渦存在期間は正のトレンドを持っている。�A極渦強度，安定性，半径，極渦存在期間は，太陽活動が不活発な時期には，準二年周期振動（QBO）の西風−東風に対応して強−弱の変化をするが，太陽活動が活発な時期にはQBOに対する相関は弱いか逆転することを明らかにした。
　極域オゾン層破壊が中緯度オゾンに与える影響評価として，極渦内に閉じこめられた気塊の中で光化学ボックスモデルを走らせ，１９９６年４月１４日及び２３日に北海道上空に極渦が到来した際のオゾン減少について，極渦が同様に北海道に到来していたものの塩素濃度が低かった１９７２年のデータとの比較を行い，成層圏塩素濃度ならびに極渦強度の点から１９９６年のオゾン減少要因の定量化を行った。その結果，１９７２年レベルの成層圏塩素濃度では１９７２年および１９９６年の北極極渦条件下においてもオゾン破壊量に明瞭な変化が認められなかった（１００日のトラジェクトリーで０．５ppmv程度の減少）のに対し，１９９６年の成層圏塩素濃度では１．３ppmvの減少（１９７２年極渦条件）から２．０ppmvの減少（１９９６年極渦条件）とオゾン減少の加速が推定された。１９７２年極渦条件下でのオゾン減少量の違いは極渦内でのオゾン破壊の塩素濃度依存性に対応し，また１９９６年塩素濃度レベルでの極渦条件の違いによるオゾン減少量の違いは，低温化に伴う不均一反応の加速によるものと推定できた。
　第三回欧州北極オゾン集中観測（THESEO）と米国の集中観測（SOLVE）に，母子里ならびに東シベリア（ヤクーツク）でのオゾンゾンデ観測を通して参加した。他の国々の観測点データとも合わせて，予備的な解析結果ではあるが，高度１８km付近で６０％程度のオゾン破壊が進行していることが見いだされた。
　オゾン層の将来予測において，メタンの増加はClOxサイクルの停止反応の加速をもたらすと考えられている。しかしその一方で，メタンの増加は成層圏における水蒸気の増加ならびにホルムアルデヒド（H２CO）の増大をもたらす。水蒸気の増加は成層圏エアロゾル量に影響を，またH２COの増大は気相化学反応のみならず，硫酸エアロゾルへの取り込みとその後続の不均一反応でHOx，ClOx，NOxラジカルの増大をもたらす可能性がある。そこでメタン増加のオゾン層破壊への影響評価を可能とするために，本年度は硫酸エアロゾルでのH２CO＋HNO３→HONO＋HC(O)OH反応によって生成するHONOおよびHC(O)OHが関与する不均一反応の評価を行った。その結果，HONOおよびHC(O)OHの硫酸エアロゾルへの取り込みは可逆的な溶解過程であり，その溶解度はHONO，HC(O)OHいずれもエアロゾル中の酸濃度が増大するほど，また温度が低下するほど増加することがわかった。さらにHONO＋HCl→ClNO＋H２OならびにHC(O)OH＋HNO３→HONO＋H２O＋CO２の反応によって，ClOx，HOx，NOxの活性化をもたらすことが明らかとなった。
　オゾン層破壊の定量化と将来予測を目指したモデル研究として，本年度はCCSR/NIES大気大循環モデルに，Ox，HOx，NOx，ClOx，BrOx，メタンや一酸化炭素などの炭化水素類，N２O，フロン，ハロン等を含む５５種類の化学物質と約１５０種類の気相化学反応を取り入れた。また，ECMWFデータの東西風速，南北風速，気温のデータをモデルに読み込んで，モデルの中で計算されたこれらの値との間でナッジングという手法によるデータ同化を行い，現実に近い輸送場と気温場をつくりながら，１９９０年代後半について，オゾンをはじめとする化学物質の分布と変動の計算を行った。その結果，モデルの水平空間分解能を１１．２°×１１．２°から，５．６°×５．６°に上げることでオゾンの空間分布をかなり現実に近く再現可能になった。
〔発　表〕A-３，４，７，８, F-１４，１５，４６，a-１〜５，７，f-７１〜７３，７６〜８０

（２）オゾン層破壊物質及び代替物質の排出抑制システムに関する研究
　廃自動車の流通経路・今後の廃棄台数を調査・予測し，また，カーエアコンの搭載率からフロンの種類別排出量予測を行い，業務用機器のフロン回収エネルギー・コスト計算システムの構築およびLCA分析のためのシナリオを検討した。また，小売店・自治体経由の廃家電品の流通ルートと廃棄ルートの現状を調査し，フロン回収ルートと回収技術の課題を抽出した。
　また，ハロン類の高温分解条件および臭素系ダイオキシン類縁物質の測定方法を検討し，試分析を行った。さらに，３種類のハロンと臭化メチルについて実施設での分解条件範囲を考慮した基礎実験を行い，それぞれ高温分解特性を明らかにし，分解速度に与える影響因子を明らかにし，分解反応速度を解析した。炭化水素が共存しない場合，ハロン１３０１，ハロン２４０２の分解反応速度は一次式で表せ，頻度因子，活性化エネルギーを求めることができた。また，ハロン１３０１，ハロン２４０２，ハロン１２１１は，有機物の共存によってラジカル反応による分解が促進されることが明らかになり，ハロン１３０１の分解反応速度が解析できた。さらに，小型と大型の２種類の低温プラズマリアクタでフロン類の分解試験を行い，いずれも高い分解率が得られることを示し，最適条件を決めた。
　臭化メチルについては，代替物質のくん蒸地域での大気中濃度のモニタリング方法を検討し，２種類の吸着管を作成して，熱脱離GCイオントラップ質量分析計を用いた分析条件を最適化し，幅広い物性を持つ臭化メチルとその代替物質の一斉分析を可能とした。また，臭化メチル表面施用法に適した，また，今後問題が懸念される代替薬剤の施用量・大気放出量を削減するため，二酸化チタン光触媒含有積層シートを試作し，試験圃場で実証実験を行い，臭化メチルの積算放出量を２０％以上から１％以下に削減できることを明らかにした。
　また，高圧二酸化炭素による貯穀害虫防除法を開発するため輸入穀物（小麦，トウモロコシ）で混入頻度の高いコナナガシンクイムシとコクゾウムシの卵と幼虫について，圧力と時間の組み合わせを変えて高圧二酸化処理を行い，３０kg/cm２，５分でほぼ１００％の効果があることを見いだした。
〔発　表〕D-２３，２４

（３）衛星利用大気遠隔計測データの利用実証に関する研究
　オゾン層の監視・研究のための環境庁センサーILASの後継機であるILAS-�Uは，成層圏オゾン層観測はもとより，温暖化関連物質分布の導出の可能性が指摘されており，その手法の開発を行うことが重要である。さらに，ILAS-�U後継機（SOFIS）では本格的に温暖化関連物質の測定を目指すことから，その測定並びにデータ処理手法の確立を早急に行う必要がある。このことから，本研究では，太陽掩蔽法大気センサーによる温暖化関連物質などの測定データ処理手法を，シミュレーション等に基づいて確立することを目的とする。
　また，衛星搭載ライダーによる雲・エアロゾル（以下，雲等）の３次元観測データの利用について，衛星搭載ライダーの計測データから雲等の分布情報や光学的特性を導出するためのアルゴリズムを確立するとともに，衛星搭載ライダーによる雲等の観測データを気候モデルへ導入するための手法を確立する。また，有効なデータ利用のための衛星ライダーの運用および，観測データの処理システムの概念を確立する。
　さらに，ILAS，ILAS-�U等で得られる観測データを利用した研究を推進するために，観測データの品質評価とこれらのデータを活用した高層大気環境の解析に関する研究等を実施する。
　このため，ILASでの処理アルゴリズム開発の成果と，実データ処理での経験からのフィードバックを基に，ILAS-�U及びその後継機に向けて，二酸化炭素等の温室効果気体濃度導出アルゴリズムの基礎検討を進め，シミュレーションで評価した。太陽掩蔽法センサーによる温室効果気体濃度導出精度の評価を行った。また，安定な解を高速に与える解法（一括逆推定法）に係る検討を進めた。濃度導出精度向上のための分光パラメータの実験的研究を行った。
　計算機シミュレーションと地上ライダー実験との比較により物理量導出手法の評価を行った。衛星ライダーから抽出すべきパラメータと，そのために開発すべきアルゴリズムの概要を明らかにした。雲分布の統計的性質に基づいて衛星ライダーデータから全球的な雲分布を推定する手法等の検討として，地上ライダーデータを用いた予備的検討を行った。
　ILAS等の衛星観測の有効性を実証するため，高層大気環境の解明を目的とした解析的研究に着手した。また，改訂されたILASデータプロダクトについて，地上でのフィールド観測との比較等により，総合的なデータ品質の評価を行った。
〔発　表〕A-３９〜４５，F-６，７，２０，２５，a-３４〜３７，f-３０〜３２

（４）紫外線の健康影響のリスク評価と効果的な予防法の確立に関する研究
　「オゾン層破壊に伴う紫外線変動予測と健康リスク評価に関する研究」においては，今後増加が予想される紫外線により引き起こされると考えられる健康影響について，�@現実性の高いオゾン層減少シナリオに基づく紫外線変動を明らかにするとともに，�A予想される健康影響の大きさを疫学的研究，実験的研究結果に基づき総合的に評価し，併せて，�B効果的な防御方法について検討することを目的に研究を進めてきた。本年度は以下のような結果が得られた。
　オゾン層減少による紫外線照射量予測に関しては，気象庁が行った観測データに基づいて，各波長別紫外線量とオゾン量との関連性について，長期変動を中心に検討した。UV-B（２８０〜３１５nm）全体でははっきりとした両者の関連は見いだせなかったが，短波長域の紫外線に関しては，オゾン量との間に明らかな負の相関が認められた。
　紫外線暴露による健康影響に関しては，前年度までに実施したシンガポール，アイスランド，能登での地域住民を対象とした眼科検診結果について解析を進めた。白内障発症あるいは水晶体混濁有所見率は�@シンガポール，能登，アイスランドの順に高く，�A年齢との関係でみると３地区間でおよそ１０歳のズレ（能登を基準として，シンガポールは１０歳早く，逆にアイスランドは１０才遅い），�B戸外活動時間等から推定される紫外線暴露量の多い群に高率であることが明らかになった。
　一方，実験的研究においては，HSV-チミジンキナーゼ遺伝子を導入したラット細胞を用いて，低線量の紫外線による変異の波長依存性を求めた。また，変異を検出するための遺伝子導入魚を用いて紫外線の影響の検出を試みたところ，紫外線に特異的なDNA塩基の置換を検出することができた。
　効果的な防御方法に関しては，前年度に引き続きマネキンモデルを使った実験を行い，眼鏡並びに帽子の着用による眼部への紫外線暴露防御効果の定量的評価を試みた。これらの結果をもとに，国内外で実施した眼科検診受診者を対象に紫外線暴露量推定を行った。
〔発　表〕E-２，４，１０，e-５〜８，１３，１４

（５）紫外線増加が生物に与える影響の評価
　植物に紫外線が照射されると遺伝子損傷がおこるが，修復されなかった損傷は植物体内に蓄積し次世代に突然変異として伝わることになる。太陽光紫外線によってどの程度の突然変異が起こって，そのうちどの程度が次の世代に伝わるのかは，植物の場合これまで全く研究例がなく，その方法も確立されていない。本研究では紫外線による突然変異の蓄積量をモニターするための指標植物の開発を行うことを目的とした。本年度は植物としてシロイヌナズナ（Arabidopsis thaliana L. cv. Columbia），モニター遺伝子として，大腸菌のシトシンデアミナーゼ（codA）を用いてた。codAの活性が高い生物は５-FC存在下では生育が阻害される。したがって，指標植物のゲノム上のcodAに変異が起こりcodAの活性が失われた種子のみが５-Fluorouracil（５-FC）を含む培地で生育可能となるため，５-FC耐性の植物個体数を数えることで突然変異率を計算できる。プロモーターとしてカリフラワーモザイクウイルス３５Sプロモーターの下流にcodAを配置したプラスミドpNE３をハイグロマイシン耐性遺伝子を持つ植物遺伝子導入用ベクターpBI-Hm３に導入した（pCODHm３）。このプラスミドをアグロバクテリウムを介してIn planta法でシロイヌナズナに導入した。生育した種子をハイグロマイシンで選抜を行ったところ，１個体の形質転換体が得られた。この形質転換体の葉からDNAを抽出してサザンハイブリダイゼーション法でcodAが導入されていることを確認した。導入遺伝子のコピー数を調べるため，上記形質転換体から得られた種子６０粒をハイグロマイシンの培地で発芽させた。その結果，タイグロマイシン耐性のものが４４個体，感受性ものが１６個体得られた。この分離比はほぼ３：１であることから，得られた形質転換体にcodAは１コピーだけ導入されていると結論した。現在，自家受粉によりcodAをホモに持つ形質転換体を作製している。codAが導入された位置による効果を調べるため，複数の形質転換体を作製している。また，５-FCによる選抜条件の検討を行っている。
〔発　表〕B-５７，５８，b-１７６，１７８〜１８１