開発途上国環境技術共同研究

４．大気エアロゾルの計測手法とその環境影響評価手法に関する研究

〔担当者〕

〔期　間〕
平成８〜１２年（１９９６〜２０００年度）

〔目　的〕
中国の大気エアロゾルによる環境汚染は，非常に深刻な状況にある。その主要な発生源は，石炭燃焼などによる人為由来のものと内陸部の砂漠乾燥地帯から発生する砂塵嵐に起因する自然由来のものに大別でき，両起源のエアロゾルは，それぞれ，日本の現状に比べると１〜２桁程度大気中濃度が高い。人為起源系エアロゾルと土壌起源系（黄砂）エアロゾルが，高濃度で混ざり合った大気汚染は，中国特有のものである。このような高濃度エアロゾルと他の大気汚染物質の吸収／放出を伴う大気汚染について研究された例がほとんど報告されていないのが現状である。本プロジェクト研究では，人為起源系エアロゾルと土壌起源系（黄砂）エアロゾルが，中国都市大気中で他の汚染物質と混ざり合った状態で生じる変質現象やふるまいについて基礎的実験を行うとともに，その実証データを得るための多年継続モニタリングを行い，中国のエアロゾルによる大気汚染の環境改善につながるような研究データの提供や影響評価方法の開発を目指すものである。本研究の主要な対象物質である黄砂エアロゾルは，中国政府の環境問題に関する重要研究課題対象物質として採択されている。

〔内　容〕
石炭燃焼を中心とする人為汚染系エアロゾルは，燃焼過程に伴って発生する元素状炭素（煤）が主成分である。その元素状炭素に付着して多くの炭化水素類がエアロゾルとして大気中を浮遊する。一方，土壌起源系（黄砂）エアロゾルによる大気汚染は，北京では晩冬から春にかけて最もひどい状態であるが，内陸部ではその他の季節も含め，１年中無視できない。土壌起源系（黄砂）エアロゾルは，その風送過程で，人為由来の酸性ガス成分を表面捕捉することが知られており，その結果として，土壌起源系（黄砂）エアロゾルの化学組成や形態の変質現象が生じる可能性がある。このような汚染物質の捕捉作用や変質作用まで考えると，土壌起源系（黄砂）エアロゾルが，中国の都市大気汚染を促進あるいは抑制のいずれの方向に働くのか未だ客観的な評価がなされていない。このような土壌起源系（黄砂）エアロゾルの大きさは，発生源に近い内陸部の都市域と北京のような発生源から比較的離れた都市域を比較すると粒径分布が異なることが考えられる。燃焼過程を経て大気中に放出される人為起源系エアロゾルの粒径分布がサブミクロン以下の微小粒子として存在していることと比べると，土壌起源系 （黄砂）エアロゾルの粒径は，地域ごとに異なり，起源が単純な割には解釈の難しい物質と言わざるを得ない。
　本研究は，以下の４サブテーマをたて，それを中国側研究者と多年継続研究を行い，中国都市環境保全に寄与する成果を得るよう努めている。
（１）土壌起源系（黄砂）エアロゾルと人為起源系エアロゾルの混合割合が著しく異なる都市域，例えば北京と蘭州における大気エアロゾルの通年モニタリングを行い，それぞれの起源別エアロゾルの寄与率を明らかにする。
（２）土壌起源系（黄砂）エアロゾルが，酸性ガスとどのように反応し変質するかを研究するために，典型的な土壌起源（黄砂）エアロゾル（標準物質）を作成する。
（３）発源地からの飛来量やルートを特定するために，発生源地特有の指標成分を探索する。
（４）大気エアロゾルと並行して，都市域での降下物をモニタリングする。両者の組成や粒径分布にどのような対応関係があるのかを調査し，粒径の大きな土壌起源系（黄砂）エアロゾルが都市環境に対して汚染の促進あるいは抑制のいずれに寄与しているのかを推定する。

〔成　果〕
　本年度は，大気エアロゾルの長期モニタリングの継続と主たる人為起源系成分である元素状炭素（煤）と有機系炭素成分の分析を始め，人為起源物質として大気中に存在する硫酸塩，硝酸塩粒子濃度の観測も行った。また，本年より，乾性降下物のモニタリングも開始した。さらに，世界初の人工黄砂エアロゾルと黄土標準試料の保証値を最終決定した後，それらを基礎材料として大気中酸性物質との反応について実験的検証を行った。
（１）大気エアロゾルモニタリング
　中国３ヵ所（北京，蘭州，銀川）の大気エアロゾルのモニタリングにおいて，本年度に生じた砂塵嵐は，４月以降数回あった。最も広範囲かつ高濃度であったのは，４月１３〜１５日にバダイジャラン砂漠で発生した砂塵暴であった。この土壌起源系ダストが，黄砂エアロゾルとして日本にまで長距離輸送されたことが確認できた。北京では，大気中に浮遊する煤系エアロゾルとの混じりによって黄土色の黄砂エアロゾルが暗褐色を呈していた。対象試料として採取した奄美大島や隠岐島で採取した黄砂エアロゾルは，混じりのない黄土色であった。砂塵暴発生時の銀川，蘭州の大気エアロゾル濃度は２０００μｇ／ｍ³を越える値を記録した。北京，蘭州，銀川のいずれの箇所における大気エアロゾル濃度も，冬季に１０００μｇ／ｍ³を超えることが多く，夏季は，その５〜７割程度のエアロゾル濃度であった。石炭燃焼に伴って発生する大気エアロゾル中の酸性物質濃度の季節変動は，省都である３大都市（蘭州，銀川，北京）とも，暖房期（１１〜３月）と非暖房期で倍以上の濃度差があった。例えば，北京におけるその硫酸塩濃度は，非暖房期で１０〜３０μｇ／ｍ³，暖房期で２０〜１００μｇ／ ｍ³であった。
（２）乾性降下物モニタリング
　北京の風上，市内，風下の３カ所を中心に乾性降下物調査（１５日間捕集，２回／月）を本年度１０月から開始した。粒子化した酸性物質のうち，土壌系等の粗大粒子群による負荷量が明らかになると期待される。
（３）人工黄砂エアロゾルと黄土標準試料
　世界初の人工黄砂エアロゾル（Ｓｉｍｕｌａｔｅｄ Ａｓｉａｎ Ｍｉｎｅｒａｌ Ｄｕｓｔ）と黄土標準試料（Ｃｈｉｎａ Ｌｏｅｓｓ）（それぞれ，２ｇ入りと１５ｇ入り）を各３，０００本作製した。その中から，ランダムに採取した試料３０本による全分析を日本側と中国側のそれぞれの機関で行った。分析は，日本側がＩＣＰ発光分析法，蛍光Ｘ線法，ＰＩＸＥ分析法により，中国側が蛍光Ｘ線法と放射化分析法により行われた。また，含有する鉱物成分は，Ｘ線回折法により特定された。保証値および参考値は，表１に示すように，主成分を中心に１６元素について決定した。また，作製した標準試料中の炭酸塩炭素量が，黄土標準試料で１．２％，人工黄砂エアロゾルで１．０％と特定できたことが大きい。日本側各１，０００本，中国側２，０００本に分配し，今後，大陸性大気エアロゾルのモニタリングの精度管理に使用する予定である。
（４）黄砂エアロゾルと酸性ガス成分との反応の検証
　前述の標準物質を使って，黄砂エアロゾルと酸性ガス成分の反応実験を行った。黄砂エアロゾルは，高炭酸塩含有エアロゾルのため，強酸性ガス成分との反応が生じると言われている。その検証実験を行った。黄砂エアロゾルは，ＳＯ２ガス，ＮＯ２ガス，硝酸ガスおよび硫酸アンモニウム粒子と反応することが認められ，いずれの成分も硫酸塩および硝酸塩として固定されることがわかった。その反応速度は湿度に大きく依存し，実大気中で，黄砂エアロゾルが日本海上空で高湿度気塊に遭遇した場合，反応機構が飛躍的に進行することが考えられる。
〔発　表〕Ｂ−９１， １３３〜１３５， １８５， １８９， ２４５， ２４７