特別研究

９．都市域におけるＶＯＣの動態解明と大気質に及ぼす影響評価に関する研究（初年度）

〔担当者〕

〔期　間〕
平成１０〜１２年度（１９９８〜２０００年度）

〔目　的〕
大気汚染防止法の改正によって有害大気汚染物質対策が本格化し，ベンゼン等のＶＯＣ（ｖｏｌａｔｉｌｅ ｏｒｇａｎｉｃ ｃｏｍｐｏｕｎｄｓ：揮発性有機化合物）による汚染実態の把握とリスク評価が急がれている。一方，ＶＯＣは二次生成大気汚染に関してのキーとなる物質であり光化学大気汚染や粒子状物質の生成機構には最も重要な役割を果たしている。しかし，種々のＶＯＣの発生量，濃度分布と変動，汚染メカニズムなどに関する体系的な研究がなされておらず，データの収集・蓄積ばかりでなく，適切なモニタリング頻度・地点数・配置などの判断や，発生源と汚染・リスクの関係の理解などに資するためのモデル解析などの研究が必要とされている。特に都市域における実態把握が緊急に必要となっている。
　本研究においては環境大気中におけるＶＯＣ成分等の動態解明を発生源調査，フィールド測定，モデル評価等の様々な角度から行いＶＯＣ成分が大気環境質に及ぼす影響を評価することを目的とする。

〔内　容〕
本研究では，種々のＶＯＣの正確な発生量の見積もり，ＮＭＨＣに代わるＶＯＣ多成分分析法による環境モニタリング，二次生成大気汚染に関するモデルの適用と検証などを系統的に行い，ＶＯＣ汚染と二次生成大気汚染の動態・実態を解明することによって，適切なモニタリングのあり方，ＶＯＣ発生源対策の方向性などを明らかにするとともに，モニタリングを補う実態把握方法を提供する。
　ＶＯＣの発生源として大きなウェイトを占める自動車について，我が国における発生量の見積もりと，諸外国での値の間に大きな開きがあり，排ガス以外のエバポエミッション等を含めた正確な排出実態の把握が必要とされている。そこで，自動車トンネル・沿道等でのＶＯＣ計測を行い，実走行状態での排出係数を正確に推定する。その他の発生源については，既存の排出係数の精査，地方自治体による化学物質使用実態調査結果，汚染物質排出・移動登録データなどに基いてＶＯＣの排出係数を確定する。ＶＯＣの空間分布発生量の推計に当たっては排出係数や道路交通量，工業生産統計などの社会・経済データを組み合わせてメッシュごとの発生量を推計するための「大気汚染物質発生量算定システム」を開発する。
　環境モニタリングについては，ＶＯＣ成分の中で重要な成分を４０程度選び連続自動分析し測定値を評価する。これらのデータや特別観測による立体分布データ，気象観測データ等を利用して，大気汚染シミュレーションモデルによる解析とその検証・リファインを行い，ＶＯＣ汚染と二次生成大気汚染のメカニズム・実態を明らかにする。得られた結果をもとにＶＯＣモニタリングシステムの構築に関する検討，ＶＯＣ対策シナリオの検討を行う。
　本特別研究初年度である平成１０年度においては(1)ＶＯＣ発生源　(2)環境動態　(3)モニタリング・モデリングの研究を並行して行った。本特別研究を進めるに当たっては，輸送・循環特研（Ｈ８〜１０），革新的・計測研究（Ｈ９〜１１），ＪＣＡＰ「大気質改善のための自動車・燃料等の技術開発プログラム」（Ｈ９〜１３）等の国立環境研究所内外の関連プロジェクトとの積極的な連携をとっている。

〔成　果〕
（１）ＶＯＣ発生量・組成の推計に関する研究
　１）自動車からのＶＯＣ発生量・ＶＯＣ組成の推計
　自動車起源のＶＯＣの比率は人為発生源全体のうち１３％程度であると考えられていた。これまでは主に規制自動車のテールパイプからの発生量を中心に推計がなされていたが，これに加えてエバポ（走行中や駐車時の車からの蒸発による発生），アイドリング，コールドスタート時の発生量が考慮されなければならない。また二輪車等の未規制自動車の寄与も大きいため，自動車起源のＶＯＣの推計値の修正が必要である。本年度は，これらの要因を新たに追加し，自動車寄与の推計を行った。その結果，自動車起源のＶＯＣの比率は２２％程度であることが明らかとなった。自動車に関連するもう一つの発生源としては，給油や温度変化に伴うガソリン蒸気の大気への放出がある。これによる寄与分を自動車関連のＶＯＣとして評価すると，総体としての自動車の比率は２８％程度となることが明らかとなった。ガソリンの蒸発や排ガスは有害化学物質（ベンゼン等）汚染の動態把握の観点からも調査を進める必要がある。蒸発成分と量はガソリン組成や気温影響が大きいため，全国のガソリンスタンドからのサンプリングと成分分析を行っている。この結果を基に次年度においては蒸発ガソリンの環境負 荷に関する検討を行い季節変化や地域分布を明らかにする予定である。
　２）固定発生源・面源からのＶＯＣ発生量・ＶＯＣ組成の推計
　ＰＲＴＲ（汚染物質排出移動登録制度）の結果等をとりまとめ，固発生源（点源）からの有害化学物質の発生量は約３５万トン／年／全国であること，主要成分はトルエン，キシレン，ジクロロメタン，ジクロロベンゼンであり，２２万トン／年／全国で全体の６３％程度を占めることを明らかにした。しかし，これ以外にも塗装・溶剤の生産量から推計すれば，面源からのＶＯＣ発生が１００万トン／年以上あると考えられる。固定発生源の中でも特に発生寄与率が大きい塗装・溶剤関連のＶＯＣ発生の現状を把握するために関連業界のヒアリングを行っている。
　３）トンネル調査による自動車からのＶＯＣ発生量・ＶＯＣ組成の推計
　実走行状態での自動車からのＶＯＣ発生量・発生組成の推計を行うに当たってはトンネル調査が役に立つ。このために走行速度や車種構成が異なる二つのトンネル調査（トンネルＡ，Ｂ）データを解析・評価した。トンネルＡは市街地における比較的短いトンネル（約３５０ｍ）で，両側には信号がありラッシュ時には渋滞が発生する。トンネルＢは高速道路のトンネル（約１，２００ｍ）である。両トンネルともに，１日〜数日程度の測定結果を，同時に観測した交通量と併せて解析した。Ａトンネルでは車種構成がほぼ一定であったので，得られたエミッションファクター（ＥＦ）は，市街地における現実の車種構成の，比較的低速の走行に対応する値と考えた。Ｂトンネルでは車種構成に変化が見られたので，車種構成の変化とＥＦの関係を検討した。本年度のトンネルデータにより得られたＥＦは，従来の推定値より大きめであった。また，１−３−ブタジェンやホルムアルデヒドに関しては大型車の寄与率が大きいことが実測結果から明らかとなった。
（２）大気環境中におけるＶＯＣの動態把握に関する研究
　１）環境中のＶＯＣ濃度の連続測定
　環境大気中におけるＶＯＣの動態を把握するために，本特別研究に先立って検討済みの自動分析システムを完成させ，関東地域とメキシコ市に設置し１９９８年８月から連続観測を行っている。両地域におけるデータを収集・解析し，地域的な特徴を把握した。メキシコ市におけるＶＯＣ濃度は関東地域と比較して極めて高く，中でもプロパン，ブタンは１０〜３０倍の値を示した。しかしベンゼン濃度に関しては関東地域とメキシコ市との間に大きな濃度差はなかった。
　２）大気汚染のトレンド解析
　大気汚染濃度の２０年間にわたるトレンド解析を行った。解析の結果，東京首都圏地域や近畿地域等の大都市域においては，都心地域に比べて郊外地域において大気汚染濃度が相対的に上昇していることがわかった。これとともにオキシダント濃度の年平均値が都市地域において，１ｐｐｂ／年程度の割合で増加している事が明らかとなった。この傾向は比較的空気が清浄な地域においても認められた。
（３）モニタリングシステムと予測モデル開発に関する研究
　１）風洞実験による沿道大気汚染解析と最適測定システムの検討
　モニタリングステーションの最適配置や地域代表性の評価に当たっては問題とする道路空間内部における大気汚染濃度分布を明らかにする必要がある。
　本年度は任意の道路条件に対する予測手法を開発するために風洞実験を行い予測式ΔＣ＝ｑ／｛Ａｅｘｐ（Ｂθ）Ｕｒ｝を提案した。ここで，ΔＣ：自動車排ガスによる濃度増加，ｑ：汚染ガスの排出量，Ｕ：一般風速，ｒ：汚染源から対象地点までの距離，θ：汚染源から対象地点を見上げた仰角，ＡとＢは実験的に定める係数である。予測値と風洞実験値は良く一致した。
　２）予測モデルの検討
　地域・広域汎用モデルの構築と応用に関する検討をＪＣＡＰグループ及び米国ＥＰＡと共同で行っている。本特別研究で主に利用予定のＭｏｄｅｌｓ−３は，第三世代の大気質モデリングシステムである。本年度はモデルインターフェースの構築と基礎的なモデル検証作業を行った。これとともに予備的なフィールド観測をＪＣＡＰと共同で行った。次年度以降は，集中フィールド観測とこれに基いたモデル評価を予定している。
〔発　表〕Ｂ−４１，１８９〜１９４，ｂ−１１９〜１２１，３０１〜３０５